【ACS Appl. Mater. Interfaces】 基于MAPbBr3与π共轭配体的二极管

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金属卤化物钙钛矿由于其良好的光电特性得到广泛的研究,其中包括可调节的带隙,平衡的载流子迁移率,高光致发光(PL)量子产率和窄带发射。形态和表面钙钛矿膜的覆盖率通过降低晶体尺寸得到提高。因此,钙钛矿发光二极管(PeLED)的性能得到很好的改善。


配体辅助修饰已被证明是一种降低PeLED陷阱密度的有用方法。该方法是使用各种含有胺(-NH2),羟基的配体(-OH),氧化膦(P-O),羰基(C-O)和羧基(-COOH)有效钝化钙钛矿晶体,限制非辐射复合,并防止晶粒粒状电气去耦。

长碳链非共轭绝缘配体,例如油胺(OAm)和油酸(OA)阻碍了载流子注入钙钛矿晶体,导致不良的PeLED性能。另一方面,在π共轭配体中,平面区域上的轨道离域能有效地获得高电荷流动性,因为离域轨道提供了理想的相干电荷传输途径。因此,使用预期共轭配体会降低钙钛矿陷阱密度而不会干扰载流子注入。

除了钝化晶界和降低阱密度,适当的能带对准对于实现高PeLED性能至关重要。理想情况下,载流子应从电极有效注入发光层促进辐射复合。因此,在PeLED中有合适的空穴传输层(HTL)需要合适的价带最大值(VBM)与钙钛矿的空穴注入相匹配。

韩国延世大学材料科学与工程系Jae-Min Myoung教授课题组首次利用π-共轭有机分子4-氨基-苯甲腈(ABN)作为配体用于钙钛矿薄膜中晶界的钝化。另外,ABN分子可以充当模板并促进异构钙钛矿成核。促进成核减少钙钛矿薄膜中晶体的大小。

因此,ABN被应用于PeLED以改善设备钝化钙钛矿晶体的性能降低陷阱密度。此外,聚N-乙烯基咔唑被用作HTL和亲水性聚合物,即在超薄聚N-乙烯基咔唑层上制备了乙烯基吡咯烷酮(PVP)层以增加聚N-乙烯基咔唑的表面能。经过表面修饰的HTL基于MAPbBr3-ABN的PeLED的最大亮度为3350 cd/m2,EQE为8.85%。

图1 发光二极管原理图

图2 MAPbBr3的合成及修饰图

图3 发光二极管性能图

图4 具有PVP/PVK/PEDOT:PSS层的发光二极管性能图

由纳米级晶体组成的高质量MAPbBr3膜通过应用ABN(一种π-共轭配体)形成MAPbBr3- ABN的晶体尺寸显着减小1.0 wt%,并证实薄膜结晶可以通过调节ABN来控制MAPbBr3的动力学浓度。

此外,ABN的最佳浓度显著增强了发光特性PeLED的性能。在具有不同ABN的PeLED浓度下,具有1.0 wt%ABN的PeLED表现出最佳性能,亮度为1300 cd / m2,CE为8.67 cd / A,EQE为4.80%。

为了提高性能应用了具有ABN,PVK和PVP层的PeLED。因此,制造了绿色的PeLED,最大亮度3350 cd /m2,CE为26.6 cd / A,EQE为8.85%。

韩国延世大学的Hee Ju An为本文第一作者,通信作者为延世大学的Jae-Min Myoung教授,延世大学为第一完成单位。

【文章链接】
High-Performance Green Light-Emitting Diodes Based on MAPbBr3 with π‑Conjugated Ligand
Hee Ju An, Yun Cheol Kim, Do Hoon Kim, Jae-Min Myoung
ACS Applied Materials & Interfaces, 2020-03-19
DOI: 10.1021/acsami.0c02923


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