论文DOI：10.1016/j.apcatb.2020.119116本文以丙二酰胺作为共聚小分子，采用一步热诱导共聚合成功制备了碳桥联改性的g-C3N4纳米片（CBCN）。引入桥联碳不仅改善了g-C3N4固有电子离域体系、优化了其能带结构，而且桥联碳还可诱导电荷再分布，提高g-C3N4的电子-空穴分离效率和可见光利用率。因此，CBCN光催化剂在光降解有机污染物及光解水制氢方面表现出了优异性能。21世纪，化石能源的过度开发与利用在造成能源枯竭的同时，也对生态环境造成了严重破坏。光催化技术可以直接利用太阳能处理空气或水中的有害物质以及分解水制备氢气等，具有清洁、可持续且二次污染小的优点，可从根本上解决人类面临的能源和环境问题。因此，如何合理的设计和制备高效、低价、稳定且可见光响应的光催化剂成为光催化技术广泛应用的关键所在。作为一种非金属有机半导体光催化剂，石墨相氮化碳（g-C3N4）具有廉价易得、安全无毒、能带结构合适等优点，是一种具有较大应用前景的可见光催化材料。而如何进一步促进g-C3N4的光生载流子分离效率、提高其可见光催化性能是一个亟需解决的科学问题。g-C3N4结构中连接melon单元的桥联氮为sp3杂化，且电负性较大，极大限制了g-C3N4的固有电子离域体系。本文以丙二酰胺作为共聚小分子，成功制备了碳桥联改性的g-C3N4纳米片（CBCN）。引入桥联碳不仅改善了g-C3N4的电子离域体系、优化了其能带结构，而且桥联碳还可诱导电荷再分布，提高g-C3N4的电子-空穴分离效率和可见光利用率。因此，CBCN光催化剂在光降解有机污染物及光解水制氢方面表现出了优异性能。▲Figure 1. (A) Illustration for fabrication of GCN and CBCN samples, (B) Scheme illustration of carbon-bridging modified g-C3N4 nanosheet (C, N are indicated by grey and blue spheres, respectively).
▲Figure 2. (A) XPS survey spectra and (B,C) the corresponding high-resolution XPS spectra of GCN and CBCN-30 samples, (D) Solid-state 13C NMR spectra of GCN and CBCN-30, and the structure diagram of CBCN-30 sample (inset of D), (E) FT-IR spectra and (F) XRD patterns of the as-prepared samples.
▲Figure 3. (A) UV-vis DRS and plots of transformed Kubelka-Munk function (B) Electronic band structures and (C) Steady-state PL spectra of GCN and CBCN samples, (D) Time-resolved transient PL decay spectra of GCN and CBCN-30 samples.
▲Figure 4. The energy band diagram of (A) GCN and (B) CBCN samples, the total DOS and partial DOS of (C) GCN and (D) CBCN, the differential charge density of (E) GCN and (F) CBCN, pink and blue colors indicate the increase and decrease of electron distributions, respectively.
▲Figure 5. (A) The photocatalytic degradation of RhB and (B) the degradation kinetics for GCN, P25 and CBCN samples, (C) The photocatalytic H2 production of GCN and CBCN-30, (D) The wavelength-dependent H2 production by using CBCN-30 sample.
本文以丙二酰胺作为共聚小分子，采用一步热诱导共聚合设计合成了碳桥联修饰的g-C3N4纳米片（CBCN）。引入桥联碳改善了g-C3N4固有电子离域体系，优化了g-C3N4的能带结构，并通过诱导电荷再分布，提高了电子-空穴分离效率和可见光利用率。此外，由于桥联碳所产生的结构边缘缺陷可暴露更多的面内孔，从而增加了g-C3N4的比表面积和催化活性位点。因此，CBCN光催化剂在光降解有机污染物和光解水制氢方面表现出优异性能。该工作为设计和制备高效太阳能转化与利用性能的非金属光催化剂提供了一种简单、低成本且极为有效的方法。李云锋，博士，西安工程大学副教授，硕士研究生导师，校青年拔尖人才。主要从事半导体光催化材料在环境与能源领域中的应用研究，针对传统光催化剂量子效率低、太阳能转化率差等关键科学问题，开展了深入系统的研究工作。近年来，已在Adv. Energy Mater., Small, J. Mater. Chem. A, Appl. Catal. B, J. Mater. Sci. Technol.等国际知名期刊发表20余篇SCI学术论文，单篇引用量过百论文3篇，并有3篇论文入选ESI高被引论文（Top 1%），多篇论文入选杂志Hot Paper，相关研究成果多次得到了国内外学术媒体的广泛报道，H-index为10。担任J. Mater. Chem. A, J. Mater. Sci. Technol., Nanoscale等国际知名期刊审稿人。
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