随着对高性能储能需求的不断提高，锂金属电池（LMBs）因其使用具有超高的比容量的金属锂（3860 mAh g⁻¹）取代石墨（372 mAh g⁻¹），可实现高能量电池，而受到了广泛的关注。虽然使用金属锂作为负极能大幅提升电池容量，但要实现其商业化应用面临着许多挑战：锂离子传输动力学较弱以及传统固态电解质界面（SEI）钝化不完全；循环过程中锂负极表面容易形成电子断开的 “死锂”和树枝状枝晶，导致电池库仑效率低下；锂沉积/剥离过程中枝晶生长穿透隔膜，导致短路等。为了缓解这些问题，人们提出了添加剂优化电解质策略。然而，大多数长期的循环实验都是在相对较低的电流密度下进行的。为了在更严格的条件下，特别是大电流密度下延长锂金属电池的循环寿命，需要进一步研究新型的多功能添加剂。

近日，福建师范大学的陈育明教授团队报道了一种含氟、氮和碘元素新型添加剂（FCS），通过添加剂阳离子选择性吸附在电极表面，有效地调节电极表面电场，从而促进锂的均匀沉积。同时，FCS的优先分解产生了一个包含氟化锂、氮化锂和碘化锂成分的SEI，其具有高杨氏模量和离子导电性能，能够在大电流条件下稳定锂金属负极。

通过原位电化学表面增强拉曼光谱（EC-SERS）结合分子动力学（MD）模拟，阐明了FCS添加剂的详细调控机制。FCS的阳离子选择性吸附在电极表面，有效地调节了内亥姆霍兹平面（IHP）内的溶质-溶剂分布，减轻IHP内的离子浓度极化，实现均匀电场，从而促进了锂的均匀沉积。

利用原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱（XPS）分析，研究了含FCS电解质中SEI的化学结构和力学性能。FCS能够通过简单地与锂金属负极的原位反应来形成含氟化锂、氮化锂和碘化锂的SEI。氟化锂具有良好的化学稳定性和力学性能，有利于形成致密而稳定的SEI。同时，具有高离子导电性的氮化锂和碘化锂有助于LMBs在快速充电条件下的稳定运行。

最终，通过含有微量FCS的电解质能够显著增强了大电流下锂金属电池的循环稳定性，组装的Li||Cu电池在大电流（20 mA cm⁻²）仍能保持长循环寿命与高库伦效率（CE），是迄今为止大电流下CE性能最好的电解质之一。同时，组装的Li||SPAN电池获得了稳定的长期循环性能，高比容量，以及优异的倍率性能。这项工作为未来针对特定操作条件的电解质设计提供了一种新的策略。

Synergizing Interfacial Electric Field Regulation and In situ Robust Interphases for Stable Lithium Metal Batteries at High Currents

Weixiang Xie, Junxiong Wu, Xiaoyan Li, Zhengguang Song, Lijuan Tong, Yuhui Miao, Manxian Li, Xuan Li, Manxi Wang, Yue Chen, Xiaochuan Chen, Yuming Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202501005