​山西师范大学&复旦大学,AFM:Ni掺杂MoS2,高效催化NO3−还原为NH3

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在过去的加几十年中,二维原子晶体由于其独特的结构和电学性质,在电催化领域引起了广泛的关注。其中,MoS2在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中是一种很有前途的电催化剂,其催化活性主要来源于S中心。掺杂,涉及将杂原子引入宿主晶格而不改变原始结构,已经成为调整MoS2电子结构以增强其活性的有效方法。

近年来,MoS2被用作电催化NO3生成NH3的有效催化剂。但是,受到精确控制MoS2晶格中的掺杂水平的策略限制,2D层状材料中过渡金属掺杂影响NO3RR性能的潜在机制尚不清楚。因此,研究二维层状材料中过渡金属掺杂对NO3RR的掺杂效应以及降低反应的过电位势在必行。
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近日,山西师范大学许小红和复旦大学刘洋等将Ni掺杂MoS2 (Ni-MoS2)纳米片作为模型催化剂,并对其催化NO3RR行为进行了研究。
实验结果表明,通过改变Ni的掺杂程度能够改变MoS2的NO3RR性能。最优的5% Ni-MoS2催化剂在−0.3 VRHE下的NH3法拉第效率达到92.3%,生产速率达到0.55 mmol h−1 cm−2
此外,该催化剂在−0.3/−0.7 VRHE下进行10个循环试验后,NH3法拉第效率基本不变,且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化,显示出优异的反应稳定性。
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一系列光谱表征和理论计算表明,在催化剂表面添加Ni掺杂剂可以降低*H物种的形成能垒,为反应提供足够的*H物种,加速了反应动力学;同时,Ni掺杂剂通过强化*N中间体的吸附促进了*NO脱氧形成*N,提高了NO3RR的电催化效率。
此外,利用5% Ni-MoS2作为阴极组装的Zn-NO3电池能够提供10.8 mW cm-2的峰值功率密度;当电流密度达到14 mA cm-2时NH3的法拉第效率达到87.5%,在18 mA cm-2时NH3的产生速率为0.32 mmol h-1 cm-2
总的来说,该项工作不仅揭示了Ni掺杂调节NO3RR活性增强的机理,而且为高效NO3RR二维材料催化剂活性中心的设计和调控提供了新的思路。
Engineering nickel dopants in atomically thin molybdenum disulfide for highly efficient nitrate reduction to ammonia. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202411491

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