Angew. Chem. :线性排列多重π-堆叠型空间电荷转移发光材料

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空间电荷转移(TSCT)型材料是一种实现高性能发光器件的潜在有机发光材料。相对于传统D-π-A型热激活延迟荧光(TADF)材料,TSCT型发光材料相同样可以实现较小的单-三线态能级差,进而实现高性能有机发光二级管(OLED),因而受到了广泛关注和研究。然而,高性能TSCT型发光材料的种类仍不多见,其性能主要受限于较低的量子产率,并且该类材料的构筑方式较为受限,通过有机合成手段的拓展构筑高性能TSCT型发光材料迫在眉睫。


最近,苏州大学蒋佐权教授课题组在前期螺环骨架空间电荷转移材料(Nat. Mater. 2020, 19 1332-1338; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 5213-5219)的基础上,利用C-H活化的方法,成功地将三个共轭单元以线性多重π-堆叠的方式连接起来。这种结构设计不仅简化了合成过程,还提高了材料的光电性能,为高性能OLED器件的开发提供了新的思路。



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该工作利用Pd催化的C-H活化方法,巧妙地利用了底物中间二苯甲酸中的羧基基团,其既作为C-H活化反应的导向基团,又作为酮羰基的前体,成功构筑了C11位卤代茚并芴二酮单元,进而使用之前所发展的C1位取代螺环类材料的构筑方法,以三苯胺单元作为给体,三苯基三嗪单元和硼氧多环芳烃单元分别作为受体,构筑了两个具有给体|受体|给体线性排列的蓝绿色和蓝色发光材料,2DMB和2DMFB。此外,通过双重C-H活化反应,不仅提高了合成的产率,还减少了反应步骤,使得这一新材料的制备更加经济高效。该工作表明,通过对目标化合物的理性分析,利用现代有机合成手段,是开发高性能有机光电材料的有效途径。

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与传统的D-π-A结构相比,这种新型D|A|D结构在光电性能上表现出明显优势。这两种新材料展示出紧密的分子内π-堆叠结构,通过近距离的电子相互作用,实现了高效空间电荷转移,并表现出优异的TADF特性。刚性骨架材料有效抑制了非辐射跃迁过程,使两者表现出较高的荧光量子产量,有利于构筑高性能OLED器件。在所制备的OLED器件中,2DMB和2DMFB分别表现出最高外量子效率28.6%和16.2%的蓝绿光发射和蓝光发射特性。

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该研究成果通过合理的分子设计与有效的有机合成手段,展示了一种实现多重π-堆叠型TSCT型有机发光分子的途径,为高性能OLED材料的设计与开发提供了新思路。

文信息

Linearly Arranged Multi-π-Stacked Structure for Efficient Through-Space Charge-Transfer Emitters

Dr. Yang-Kun Qu, Dr. Dong-Ying Zhou, Qi Zheng, Peng Zuo, Zong-Lu Che, Prof Liang-Sheng Liao, Prof. Zuo-Quan Jiang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202408712




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