水电解法是一种很有前途的制氢(H2)的方法，并且该技术能够有效缓解能源危机和环境污染问题。根据Sabatier原理，Pt被认为是析氢反应的基准催化剂，因为Pt对H*中间体的吸附自由能接近零，而且在“火山曲线”顶部具有最佳的反应活性。为了提高Pt的竞争力，开发高活性、低负载量和经济合算的Pt基电催化剂是当务之急。由于Pt基催化剂具有丰富的可调电子，调节金属载体相互作用(MSI)有利于实现大电流密度条件下HER。因此，探索合适的负载方式，充分理解载体与Pt之间的电子效应是关键。
近日，西南交通大学张颜、冯庆国和中国科学院重庆绿色智能技术研究院方玲等通过简单可控的低温固液反应(“铂化”反应)，成功地将Ptδ+掺杂到具有丰富电子特性的不同载体(Co3O4、COF、NiO和CeO2等)中(Pt/X)，并研究了这些催化剂的HER催化行为。实验结果表明，Pt/Co3O4和Pt/COF表现出最出色的HER性能，在10 mA cm-2电流密度下的过电位分别低至21和23 mV，低于各自初始底物和商业Pt/C (37 mV)，表明Ptδ+的添加有效地增加了原始底物的HER活性。此外，虽然Pt/Co3O4上Pt的载荷只有0.63 wt%，但其在500 mV过电位下的电流密度是商业Pt/C的3.22倍，可以说低Pt含量的Pt/Co3O4能够满足工业所需的大电流密度。原位光谱表征和理论计算表明，Pt/Co3O4和Pt/COF有利的反应动力学归因于Pt化反应导致在界面形成Ptδ+/富电子位点，富电子位点与Ptδ+之间的协同效应在材料中产生新的杂化电子态，这调节了催化剂表面的电荷分布，有效地增强了费米能级附近d电子的主导作用，提高了材料的电导率和减弱H*的吸附，进而优化了催化性能。总的来说，该项工作通过简单和快速的策略将Pt固定在不同的载体上并深入揭示Pt与载体之间的相互作用，为开发高效的Pt基HER电催化剂提供了重要指导。Inducing a synergistic effect on Ptδ+/electron-rich sites via a platinization strategy: generating hyper-high current density in hydrogen evolution reaction. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03031
目前评论：0