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可挥发性有机化合物(VOCs)是一种来源广泛的对人类和环境有危害的典型污染物。目前,已经有多种控制手段去减少VOCs的排放,其中催化燃烧是一种有效减少VOCs排的方式。通过添加催化剂,使VOCs可以在更低的温度下实现完全氧化(生成H2O和CO2)。Fe2O3由于成本低廉、氧化还原能力强而成为一种很有前途的催化剂原料。 图1:VOCs的排放源及其对环境和人体的危害 要点一:Fe2O3基催化剂对甲苯催化氧化的构效关系及催化机理 研究人员进行了多种尝试来提高Fe2O3基催化剂在低温下对VOCs的催化性能。本综述总结Fe2O3基催化剂对最常见、危害最大的 VOC 之一甲苯氧化的研究进展。通过甲苯在催化剂表面反应机理的介绍,辅助理解氧空位对于催化过程的促进作用:氧空位的形成可以促进空气中的氧分子转变为活化的表面吸附氧和晶格氧,从而降低反应温度,提高催化活性。 图2:(a) Langmuir-Hinshelwood (L-H) (b) Marse-van Krevelen (MvK) 反应机理 要点二:单一Fe2O3催化剂和复合Fe2O3 基催化剂的研究进展的研究进展 本综述介绍了对单个Fe2O3催化剂的改性,包括合成参数、结构和形貌控制,以揭示催化剂的物理化学性质与其甲苯氧化活性之间的相关性。此外,本文详细介绍了复合 Fe2O3 基催化剂,这种催化剂可通过不同组分之间的协同作用显著提高催化性能。其中包括1)Fe2O3与催化剂载体混合可增大表面积,从而提供更多的吸附位点;2)Fe2O3与非贵金属混合可提高晶格氧的迁移率,并通过协同作用产生额外的氧空位;3)因为贵金属对催化氧化的促进作用,Fe2O3与贵金属混合可包含更多的活性位点。 要点三:Fe2O3 基催化剂的发展前景 该综述还讨论了将含Fe2O3的固体废转化为价值的废物衍生 Fe2O3 基催化剂,从而实现社会的可持续性发展。最后,由于催化剂设计的复杂性,本文讨论了机器学习(ML)为指导催化剂的设计以及优化提供的潜在可能性。ML可以在不知道确切反应机制的情况下可以建立变量之间的关系,从而预测催化剂的催化效果,以减少催化剂设计与优化过程中的实验成本和时间成本。 小结与展望 Fe2O3 基催化剂对甲苯催化氧化的优势不仅在于优异的催化氧化的性能,而且成本低廉并且可以使用固体废物作为原材料,有利于更持续发展的目标。尽管目前Fe2O3基催化剂研究领域备受关注,但仍然面对许多挑战。作者从反应机理,合成策略,以及杂元素的掺杂等研究方向进行了总结,并讨论了Fe2O3基催化剂未来的研究方向。 论文信息 A Review on Fe2O3-Based Catalysts for Toluene Oxidation: Catalysts Design and Optimization with the Formation of Abundant Oxygen Vacancies Ruoqun Zhang, Hongzhe He, Yuneng Tang, Zhicheng Zhang, Hailiang Zhou, Prof. Jianglong Yu, Prof Lian Zhang, Prof. Baiqian Dai 本文第一作者是蒙纳士大学化工与生物工程系在读博士生张若群,研究方向为高铁含量赤泥的高值转化与应用。指导老师为代百乾副教授,研究领域为碳材料和固体废物综合管理与再利用。 ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202400396
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