基于转化型硫正极的水系锌硫电池因其高理论能量密度和高安全性等优点，在储能领域中展现了巨大的应用潜力。然而，硫作为正极材料，其绝缘性质导致放电过程中涉及的多电子固态转化反应面临着能垒高和反应动力学缓慢的挑战，进而使得硫正极的放电电压和比容量不尽如人意，从而限制了组装所得电池的实际能量密度。

为了提高水系硫基正极的性能，常见的策略是采用碳等导电材料作为硫载体，进而提高硫正极的导电性。此外，还可以通过加入电催化剂（如I₂、Fe(CN)₆⁴⁻和Fe单原子等）的方式降低硫转化反应的能量壁垒和加快硫转化反应动力学。尽管电催化策略在加快水系锌硫电池中的硫转化动力学方面已显现出了巨大的优势，但相关的研究仍然罕见报道且极具挑战性。

近日，华南理工大学张磊教授和中南大学刘金龙副教授合作，通过静电纺丝将ZIF-8纳米颗粒封装到聚丙烯腈聚合物纳米纤维中，然后对ZIF-8纳米颗粒进行溶剂热硫化和硫化物原位氧化过程，将硫纳米颗粒陷域在硫、氮共掺杂的多孔碳纳米纤维的空间内。该策略实现了硫纳米颗粒在多孔碳空腔结构中的限域硫转化反应，同时，硫、氮共掺杂碳载体催化了硫正极还原反应，降低了其反应活化能并加快其反应动力学，从而提升了水系锌硫电池的性能。

形貌和结构表征证明了该合成策略可将硫纳米颗粒限域在硫、氮共掺杂多孔碳纳米纤维的多孔空间内。

电化学性能测试结果表明，硫、氮共掺杂多孔碳纳米纤维不仅可以作为硫载体，还可以协同电催化硫还原反应，降低硫还原反应的反应能垒并加速其反应动力学，从而提高电池的放电电压和电极的比容量；此外，将硫纳米颗粒包覆在硫、氮共掺杂多孔碳纳米纤维的多孔限域空间内有利于电荷转移，可以进一步地改善硫还原反应的反应动力学。因此，通过该合成策略制备的硫/碳复合正极展现出了高的质量比容量和能量密度（1481 mAh g_Sulfur^–1, 925 Wh kg_Sulfur^–1 @ 0.5 A g_Sulfur^–1），低的过电位（0.395 V @ 0.5 A g_Sulfur^–1）和良好的倍率性能（1082 mAh g_Sulfur^–1 @ 8 A g_Sulfur^–1）。

同时，DFT理论模拟计算表明，碳载体上的硫、氮共掺杂可以在热力学和动力学方面协同降低硫还原反应速率控制步骤（即*ZnS₄转变为*ZnS₂反应）的能垒，从而显著地加速硫还原反应动力学。

该工作通过结构设计、电化学测试和理论计算的结合，揭示了电催化和空间纳米限域的协同策略可以显著地提升水系锌硫电池中硫正极的硫还原反应的反应动力学。该工作为未来高性能水系硫基正极材料的设计提供了新的策略。