color: rgb(34, 34, 34); font-family: system-ui, -apple-system, BlinkMacSystemFont, "Helvetica Neue", "PingFang SC", "Hiragino Sans GB", "Microsoft YaHei UI", "Microsoft YaHei", Arial, sans-serif; letter-spacing: 0.544px; text-wrap: wrap; background-color: rgb(255, 255, 255); visibility: visible;">有效控制二氧化碳（CO2）光还原到C2产物的选择性转化是一项重大挑战。基于此，中国科学技术大学吴宇恩教授（教育部长江特聘教授）、西南石油大学张辉教授（化学化工学院副院长）在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Supported Au single atoms and nanoparticles on MoS2 for highly selective CO2-to-CH3COOH photoreduction》的研究论文。在此，作者通过将Au纳米颗粒和单原子可控地注入富边MoS2的不饱和Mo原子中，开发了一种异质结光催化剂，即Aun/Au1-CMS。测试发现，CO2光还原生成CH3COOH的选择性为86.4%，与缺乏单原子的样品相比增加了6.4倍，且C2产物的总体选择性为95.1%。此外，与含有单原子且不含纳米颗粒的样品相比，CH3COOH 的产率增加了22.4倍。光学实验证明，单原子域可以有效捕获Au纳米颗粒的光生电子，或纳米颗粒产生的局域电场促进了MoS2中光生电子向Au单原子转移，延长了光生电子的弛豫时间。机理研究表明，Au5d和Mo4d的轨道耦合增强了Mo的氧亲和力和Au的碳亲和力。杂化轨道降低了CO分子轨道的能量分裂水平，有助于C-C耦合。不仅如此，Mo-Au双位点稳定了关键的氧相关中间体 *CH2CO，从而提高了对 CH3COOH 的选择性。跨尺度异质结为同时解决CO2到CH3COOH转化过程中的动力学和热力学限制提供了一种有效策略。Chen, C., Ye, C., Zhao, X. et al. Supported Au single atoms and nanoparticles on MoS2 for highly selective CO2-to-CH3COOH photoreduction. Nat. Commun. 15, 7825 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52291-9.
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