最近，利用煤和甲烷衍生的C2H2作为原料生产C2H4，能够避开对石油的需要。然而，C2H2到C2H4的热催化半加氢通常需要高温和高压。此外，使用H2作为氢源会导致能源消耗增加、成本增加和C2H4选择性降低。为了解决这些问题，使用水(H2O)作为可持续的氢源并在环境条件下操作的电催化半氢化C2H2制备C2H4 (EHAE)提供了一个更有效、环境友善和低能源的可持续途径。然而，EHAE过程的实际实施受到其低反应电流密度、C2H2转化率和C2H4的法拉第效率(FE)以及竞争性析氢反应(HER)的阻碍。此外，在随后的C2H4聚合过程中，C2H4原料中残留的痕量C2H2杂质会严重毒害Ziegler-Natta催化剂。因此，需要开发一个完整的系统，实现超高效率从C2H2电化学合成C2H4。近日，悉尼科技大学(UTS)汪国秀、南昌大学王珺和亚利桑那州立大学邓曙光等设计了一套集C2H2电解槽和Zn-C2H2电池组于一体的串联电催化系统，用于高纯C2H4的生产。实验结果表明，以富氧空位的CuO纳米带为电催化剂(CuO1-x NRs)，在C2H2电解槽中，当电流密度为1.0 A cm-2时，C2H4的法拉第效率达到93.2%；同时，在C2H2流中，Zn-C2H2电池的功率密度达到3.8 mW cm-2。此外，串联电催化系统在1.4 A的大电流下，C2H2的单程转化率为99.998%，C2H4的选择性为96.1%。理论计算表明，与Cu(111)和Cu2O(111)相比，Ov-Cu2O(111)的d带中心从−2.13上移到−1.43 eV，促进了电催化剂表面上的中间吸附。此外，Ov-Cu2O(111)表现出最低的H2O解离能垒，促进了活性H*物种的产生。并且，H2O解离能力的改善并没有导致更高的HER，表明所产生的H*被吸附在催化剂表面上的C2H2*迅速消耗以产生C2H4产生，从而实现较高的反应选择性。总的来说，该项工作报道了一种在温和条件下完全转化C2H2的新策略，建立了C2H4生产的非石油路线。并且，与传统的热催化工艺相比，串联系统可以显著降低C2H4的总生产成本。Near 100% conversion of acetylene to high-purity ethylene at ampere-level current. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202408681
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