原子级分散的Fe-N-C催化剂是氧还原反应中商业Pt/C有前景的替代品。然而，大多数Fe-N-C催化剂由于O-O键断裂能力差和Fe快速脱金属而表现出较差的活性和耐久性。基于此，2024年8月26日，天津大学丁佳教授在国际顶级化学期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Diatomic Iron with a Pseudo-Phthalocyanine Coordination Environment for Highly Efficient Oxygen Reduction over 150,000 Cycles》的研究论文。在此，作者通过将铁酞菁的核心域（Fe-Nα-Cα-Nβ）嫁接到缺陷碳上，构建了一种假酞菁环境配位的双原子铁（Fe2-pPc）催化剂。原位表征和理论计算证实Fe2-pPc遵循快速动力学解离路径，由此Fe2-pPc触发桥式氧吸附并催化直接O-O自由基裂解。与具有类超氧吸附和*OOH参与路径的传统Fe-N-C和FePc基催化剂相比，Fe2-pPc具有0.92 V的优异半波电位。此外，pPc环境中超强的Nα–Cα键赋予了双原子铁活性中心对反应诱导的几何应力的高耐受性，从而显著提高了其抗脱金属能力。经过创新高的150000次循环严格加速降解测试，Fe2-pPc的Fe损失可以忽略不计，且其活性衰减仅为17 mV，是已报道的Fe–N–C催化剂中最稳健的候选催化剂。不仅如此，采用Fe2-pPc的锌空气电池也表现出255 mW cm-2的功率密度和超过440 h的运行稳定性。这项工作为原子级精密金属催化剂的设计带来了新的见解。Diatomic Iron with a Pseudo-Phthalocyanine Coordination Environment for Highly Efficient Oxygen Reduction over 150,000 Cycles, Journal of the American Chemical Society, 2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c05111
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