由于改善了反应中心的化学和物理均匀性，单原子催化剂(SACs)往往表现出增强的催化活性。其中，Pt单原子催化剂(Pt SACs)被认为是最有前途的HER催化剂。然而，目前在Pt SAC的合成和稳定性方面存在许多挑战，包括Pt原子的聚集和在苛刻的电化学条件下催化活性的损失。与此同时，SAC的合成技术复杂且难以控制，导致成本显著增加。此外，与酸性电解质相比，贵金属催化剂在碱性电解质的HER通常具有缓慢的动力学。因此，为了提高反应动力学同时降低碱性HER反应的能耗，探索高效的Pt SAC和合适的载体是非常可取的。近日，武汉理工大学丁瑶课题组以镍泡沫为载体，在其表面形成负载有超低Pt载量的(0.3 wt.%)Ni4Mo/Ni合金(Pt SAs-Ni4Mo/Ni@NF)，显著提高了碱性条件下的Pt原子利用率。实验结果表明，Pt SAs-Ni4Mo/Ni@NF在碱性条件下具有优异的HER活性，在10 mA cm-2电流密度下的过电位仅为17 mV，Tafal斜率为67 mV dec-1，以及在30 mV过电位下的质量活性为8.92 A mgPt-1。同时，该催化剂在10 mA cm-2下连续电解100小时而没有发生明显的活性下降，表现出良好的稳定性。一系列光谱表征和理论计算表明，在催化剂制备过程中，NiMoO4经历了不可逆表面重构，并且在NiMoO4重构后，由Mo缺陷产生的“陷阱”能够有效地吸附和固定Pt2+，从而有助于Pt SAs的形成。此外，退火还原所形成的Ni4Mo/Ni合金材料也表现出良好的活性，并通过金属-载体相互作用实现电子重分布，显著提高了Pt SAs的利用率。此外，与Ni4Mo相比，Pt SAs-Ni4Mo在碱性条件下具有较小的H2O分解势垒，有利于形成吸附的H*，进而加速反应动力学。总的来说，这项工作不仅为高效、稳定的低Pt载量催化剂提供了可扩展的制备方法，而且为深入了解Pt SAs与Ni-Mo合金在碱性条件下的协同作用奠定了基础，有助于促进水分解技术的发展。Anchoring ultralow platinum by harnessing atomic defects derived from self-reconstruction for alkaline hydrogen evolution reaction. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202409575
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