单原子催化剂以其独特的物理化学性质和最大的原子利用率在表面催化领域受到广泛关注。然而，单个原子的高表面聚集能使它们易于在高负载下自发流动和聚集，从而导致催化剂失活。因此，合理设计更灵活的锚定位点，使金属单原子分散，是促进催化剂发展的关键。目前，过渡金属氧化物(TMO)、过渡金属二硫化物(TMD)、碳衍生物和金属有机骨架(MOFs)通常用于固定单个金属原子，但它们在高负载或配位空间调制方面表现出局限性。此外，非金属原子的引入被证明是调节单原子配位的有力手段，但是非金属原子的重晶格掺杂常常破坏载体的骨架并降低稳定性和电导率。为解决上述问题，华东理工大学轩福贞和张博威等在二维Ti3C2 MXene表面引入空位，以促进密集分布的Pt单原子的均匀形成，并将其用于有效催化HER和多模式传感。具体而言，研究人员采用预水热处理技术选择性地去除Ti3C2中的部分外层Ti原子和表面O基团，随后通过Ti和O空位锚定负载量为7.7 wt%的Pt原子(SA Pt-Ti3C2)。实验结果表明，在酸性和碱性介质中，SA Pt-Ti3C2催化剂在10 mA cm-2电流密度下的HER过电位分别为22和59 mV，并且在该电流密度下连续运行70小时而没有表现出明显的活性下降。密度泛函理论(DFT)计算结果表明，在碱性条件下，SA Pt-Ti3C2中相邻的VO-PtSA和VTi-PtSA通过协同效应改变了反应的整体能垒，从而提高了材料的HER活性。此外，借助机器学习，可以获知SA Pt-Ti3C2催化剂分别对抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)和一氧化氮(NO)表现出良好的响应，并可以准确地实现多种分析物的同时检测，显示出巨大的实际应用潜力。总的来说，该项工作证实了引入空位是抑制单原子聚集和提高载量的可行策略，为设计高效的单原子催化剂提供了新的思路。High-density dual-structure single-atom Pt electrocatalyst for efficient hydrogen evolution and multimodal sensing. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c02428
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