基于原位固态化技术的准固态锂金属电池在便携式电子设备和电动汽车等领域展现出巨大应用潜力。作为决定电池能量密度的关键材料，具有出色比容量（超过200mAh/g）的高镍层状氧化物引起了学术界和工业界的极大兴趣。

然而，准固态体系中高镍正极材料在高截止电压下的循环易导致其表面不可逆重构、过渡金属溶解和活性颗粒的晶间开裂，同时在正极表面形成的不稳定界面层也持续加剧了电池性能的衰减，最终使得高电压准固态锂电池失效。

近日，哈尔滨工业大学的左朋建教授团队提出通过1-乙烯基-3-乙基咪唑（VEIM）阳离子在富镍正极表面的特性吸附来调控双电层结构和界面电场，构建了具有良好高电压稳定性及快速锂离子传输特性的界面膜，显著提高了高比能准固态锂金属电池的宽温域循环稳定性能。

电解质中阳离子的特性吸附在准固态电池的应用中有独特优势。首先，在原位聚合过程中，优先吸附在正极表面的VEIM阳离子发生自由基聚合形成聚阳离子界面层，通过静电作用引发阴离子在双电层内的空间富集，并在后续过程中形成正极/电解质界面（CEI）膜。

同时，1-乙烯基-3-乙基咪唑四氟硼酸盐([VEIM][BF₄])与碳酸乙烯亚乙酯（VEC）共聚形成的聚合物骨架中由于具有带正电荷的咪唑基团，进而通过界面电场调控限制了阴离子移动、提高了锂离子传输动力学并促进了锂离子脱溶剂化。

基于该阳离子特性吸附调控双层策略组装的Li||LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）准固态电池显示了优异的比容量、倍率特性和宽温域循环性能。

该工作从阳离子特性吸附调控界面双层的角度开辟了实现高能量密度准固态锂电池性能提升的新途径，为设计高电压准固态电解质开辟了新思路。