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钙钛矿纳米晶具有优异的光致发光量子效率、高色饱和度、高载流子迁移率、可室温合成且价格低廉,在照明和显示应用方面潜力巨大。为了避免激子在室温下解离成自由载流子而被陷阱捕获,增强钙钛矿纳米晶的激子结合能是提高相应发光二极管电致发光效率的有效方法。
通常,减小钙钛矿纳米晶的尺寸可增强激子结合能。然而,尺寸的减小意味着纳米晶中载流子密度变大,从而导致俄歇非辐射复合速率增加。为了解决这一矛盾,近日,上海大学杨绪勇教授、吉林大学张晓宇教授和香港城市大学Andrey L. Rogach教授合作,在FAPbBr3钙钛矿纳米晶中引入微量的Cd2+进行掺杂,其产生的钙钛矿晶格扰动显著增加了纳米晶的激子结合能,同时俄歇非辐射复合速率没有明显变化。 具体来讲,扭曲的钙钛矿纳米晶晶格将导致相邻钙钛矿无机八面体的轨道重叠减少,从而增加激子有效质量,进而增强激子结合能。同时,高的激子有效质量将缩短激子扩散长度,从而降低激子-激子的散射率,进而抑制俄歇非辐射复合速率增加。 作者通过变温荧光、时间分辨光致发光和飞秒瞬态吸收表征,证实了在最佳Cd2+掺杂浓度下,FAPbBr3钙钛矿纳米晶的激子结合能比未掺杂纳米晶的激子结合能高接近2.7倍,而俄歇寿命几乎不变。 此外,微量的Cd2+掺杂使得纳米晶的能级相对于费米能级向上移动,导致重n掺杂的纳米晶转化为轻微n掺杂的纳米晶,从而提高了相应发光二极管的电荷注入效率。最终,作者在534 nm纯绿光波长处获得高达29.4%外量子效率FAPbBr3钙钛矿纳米晶发光二极管,其半峰宽为22 nm,CIE色坐标为(0.20, 0.76),是迄今为止报道的基于胶体钙钛矿纳米晶最高效率纯绿光发光二极管(没有使用辅助的光提取技术)。该工作为实现基于胶体钙钛矿纳米晶的高效发光二极管提供了一种新思路。 论文信息 Fine-Tuning Crystal Structures of Lead Bromide Perovskite Nanocrystals through Trace Cadmium(II) Doping for Efficient Color-Saturated Green LEDs Dr. Jianfeng Zhang, Dr. Junhui Wang, Dr. Lei Cai, Dr. Sheng Wang, Prof. Kaifeng Wu, Prof. Baoquan Sun, Prof. Weitao Zheng, Dr. Stephen V. Kershaw, Prof. Guohua Jia, Prof. Xiaoyu Zhang, Prof. Andrey L. Rogach, Prof. Xuyong Yang 文章的第一作者是上海大学的博士研究生张建凤(现为电子科技大学基础与前沿研究院博士后)。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202403996
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