开发能够快速、稳定地检测ppb范围内NO2浓度的气体传感器对于化工厂空气质量的实时监测至关重要。化学电阻传感器以其高效、灵敏的特性，被广泛应用于NO2的检测。但是，具有较慢的响应恢复时间和基线电阻漂移缺点的化学电阻传感器仍然是必不可少的组件，需要对其改进以满足实际应用需求。化学电阻传感器的气敏机理是基于目标气体与敏感层表面活性氧之间的表面反应。因此，实现动力学和热力学的同时优化，以提高检测NO2的化学电阻传感器的表面反应效率和反应活性，对于开发具有高效率和室温下高稳定性的下一代NO2检测传感器具有实际意义。
近日，国防科技大学王应德和王兵等通过800 °C高温热处理将PtSA负载在CeO2(100)和CeO2(111)的表面上，揭示了PtSA在不同晶面上的位置和活性显著差异，以及PtSA对载体表面结构的影响。机理探究实验结果显示，PtSA诱导表面重组并结合氧空位的空间位阻效应构建受阻Lewis对(FLP)形成双活性位点。PtSA-CeO2(111)上PtSA和Ce3+之间不存在电子相互作用，其分别作为吸附/活化O2和NO2的活性位点。相反，PtSA和Ce3+之间在PtSA-(100) CeO2表面上存在强的电子相互作用，这是由于PtSA占据了四重空心位点；此外，FLP的构建形成了双活性位点，导致PtSA和Ce3+对O2和NO2的联合吸附和活化，从而加速了靶分子和PtSA-CeO2(100)之间电子的转移效率。理论计算进一步揭示了反应途径，O2分子首先可以与光生电子反应，在PtSA-CeO2(100)表面自发产生•O2−物种；然后，NO2可以被吸附并与•O2−物质反应生成NO3−。典型Lewis酸碱对(CLP)和FLP对NO2吸附的反应能垒分别为0.63和−3.60 eV，表明FLP的构建增强了PtSA-CeO2(100)对NO2的活化能力。此外，在O2与电子过程的反应中，PtSA-CeO2(100)的反应势垒低于CeO2(100)、CeO2(111)和PtSA-CeO2(111)，并且PtSA-CeO2(100)上NO2转化为NO3−的能垒也最低，表明SA-FLP双活性位点的构建促进了NO2和O2的活化和反应。因此，SA-FLP双活性位点的协同作用使得NO2的快速、长期稳定性检测成为可能。Crystal face-dependent behavior of single-atom Pt: construct of SA-FLP dual active sites for efficient NO2 detection. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202402038
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