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二维晶体与三维晶体相比,因其垂直方向上的厚度有限,内部颗粒的相互作用展现出随层数递变的规律。目前,通过自下而上的方式已实现无机材料的二维层状晶体高质量合成,如石墨烯和过渡金属硫化物等,但类似的方法并不适用于胶体尺度的纳米粒子。DNA 折纸技术作为一种可编程的组装方法,能够精确地构建结构、同时能将纳米粒子的特性与组装分离开来,为组装层数可控的胶体纳米粒子二维晶体创造了一个理想的平台。 近日,南京大学的田野教授团队使用两步法分级组装的方式,成功实现了层数可控的DNA折纸晶体的合成。并且,与传统的二维或三维晶体不同,层数可控的DNA折纸晶体厚度有限,但又不仅限于单层结构,因此被定义为“2.5D”晶体。
该方法将组装过程分为两个步骤:多聚体合成(Step 1)和晶体合成(Step 2);这意味着层的性质,包括层数、层间距和表面形态,可以在每个步骤中进行灵活设计及定制。使用正交的DNA折纸八面体作为组装单元,其六个连接位点按照垂直与水平方向被分为两组,通过特异性的DNA互补片段设计,能够在两个步骤中分别控制多聚体中单体的连接个数及多聚体共组装的连接位点,从而实现了层数一到五层、层间距不同、以及同时具有规则凸起和光滑两种表面的晶体等在内多种晶体定制。 该工作中,田野教授团队通过分步组装的方法成功实现了传统组装方式无法实现的、层数可控的2.5D DNA折纸晶体的合成。同时,DNA 折纸的核酸骨架及中空内核,允许进一步的化学修饰和客体颗粒负载,有助于构建可调的功能纳米器件。 论文信息 Layer-Controllable “2.5D” DNA Origami Crystals Synthesized by a Hierarchical Assembly Strategy Xiaolin Xie, Min Ji, Xuehui Yan, Yifan Yu, Yong Wang, Ningning Ma, Prof. Dr. Hang Xing, Prof. Dr. Ye Tian 文章的第一作者是南京大学的博士研究生解晓琳。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202402312
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