氢气(H2)具有较高的能量密度和环境友好性,被认为是替代不可再生化石燃料的理想能源。电化学水分解技术可以利用可再生能源为反应提供动力,同时也可以得到高纯度的H2,是一种很有前景的可持续制H2的方法。Pt基催化剂由于具有良好的内在催化活性而被广泛应用于电催化HER,但是它们的稀缺性和高昂价格限制了其大规模使用。因此,开发合适的策略来对Pt基催化剂进行修饰改性以进一步提高其活性和减少质量负载对于HER的实际应用具有重要意义。
近日,中山大学王毅和Jia Hao等利用Pt4+离子和多巴胺(PDA)修饰连接有巯基(-SH)的SBA-15,随后在还原气氛下煅烧以将Pt4+离子还原为金属形式并将PDA转化为碳载体,最后用HF除去SBA-15模板剂得到S掺杂的有序介孔碳负载Pt催化剂(Pt/OMCSH)。-SH基团在控制Pt纳米粒子的大小方面起着关键作用,因为它能有效地抑制奥斯瓦尔德熟化效应和Gibbs-Thomson效应;同时它助于在超细Pt纳米粒子和S掺杂的碳载体之间建立强烈的金属-载体相互作用。理论计算表明,碳载体中S杂原子的存在不仅优化了Pt的电子结构以提高其效能,而且还通过强烈的金属-载体相互作用阻止了超细Pt纳米粒子的分离和聚集,增强了材料的稳定性。因此,在碱性条件下,制备的Pt/OMCSH催化剂在10 mA cm−2电流密度下的HER过电位仅为15.4 mV,优于商业Pt/C催化剂。此外,Pt/OMCSH在酸性条件下也显示良好的HER活性,其仅需12.5 mV的过电位就能产生10 mA cm−2的电流密度,并能够在该电流密度下连续稳定运行24小时,显示出优异的实际应用潜力。综上,该项工作强调了金属-载体的相互作用在提高反应活性和稳定性方面的重要作用,对于设计高效的HER催化剂具有指导意义。Rational design of ultrafine Pt nanoparticles with strong metal-support interaction for efficient hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403467
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