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随着人类对能源需求的不断增长,化石燃料储量有限以及温室气体排放量持续攀升等问题日益严重,促使人们积极寻求可再生烃类燃料的生物合成方法。α-烯烃因其能够替代化石燃料且与现有能源基础设施兼容,被视为理想的“即插即用”型燃料和化学品。因此,操控α-烯烃合成的关键酶——脂肪酸脱羧酶,引发了众多科学家的研究兴趣。对这些酶催化过程的深入理解,为开发脂肪酸脱羧和工业α-烯烃合成的仿生催化剂提供了潜在策略。湖北大学王莹博士和北京理工大学陈世稆教授发表了综述,介绍了铁依赖的脂肪酸脱羧酶。
该篇综述梳理了血红素铁酶OleTJE和OleTPRN,以及非血红素铁酶UndA和UndB的催化机理,并分析了影响这些酶化学选择性和催化性能的关键因素。OleTJE是首个报道的α-烯烃合成酶,能够利用过氧化氢作为天然氧化剂催化中链和长链脂肪酸的脱羧反应。OleTPRN则是CYP152家族中首个被发现具有二聚体结构的脂肪酸脱羧酶,对多种饱和与不饱和脂肪酸表现出有效的催化能力。而UndA和UndB的催化过程涉及中心铁离子与氧气的相互作用。特别是UndB,作为目前已知的最有效的天然脂肪酸脱羧催化剂之一,为从可再生资源中提高生物合成α-烯烃的效率提供了巨大潜力。尽管在揭示脂肪酸脱羧酶的反应机理方面已经取得了显著进展,但在将α-烯烃的生物合成推向大规模生产和实际应用之前,提升这些酶的催化效率仍然是一个亟待解决的挑战。
论文信息
Reaction Mechanisms of Fe-Dependent Fatty Acid Decarboxylases
Dr. Ying Wang, Prof. Dr. Shi-Lu Chen
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202301501
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