析氯反应（CER）对于工业生产氯气（Cl2）至关重要，但在很大程度上依赖于在Ti基底上使用具有大量珍贵Ru/Ir氧化物的尺寸稳定阳极（DSA）。
基于此，上海交通大学张礼知教授和么艳彩副教授等人报道了表面氧化钛非晶化对于调节稳定的Ir单原子的配位环境对于Ti单片阳极高效和持久的CER至关重要。测试发现，Ir1O4位点表现出优越的CER性能，其质量活性分别是Ir1O6和DSA的10倍和500倍。此外，Ir1O4阳极的耐久时间为200 h，远高于Ir1O6阳极（2 h）。通过DFT计算，作者研究了Ir1O4优异的CER活性和活性位点。通过差分电荷密度，发现明显的电子重排，表明Ir单原子和衬底之间存在活跃的电子相互作用。Ir1O4较低的静电电位表明，Ir单原子与a-TiO2‑x/Ti间的界面电荷转移势垒较小，有利于表面的催化反应。经过结构优化后，只有Ir1O4的不饱和Ir和Ir1O6的顶配位O的Cl吸附构型稳定。此外，Ir1O4中Ir 5d和Cl 3p轨道的重叠比Ir1O6中O 2p和Cl 3p轨道的重叠要大，表明Cl与不饱和Ir位点的相互作用强于与饱和Ir的顶配位O的相互作用。总之，TiO2层的非晶化形成的Ir配位构型有利于Cl的吸附，也优化了Cl的吸附能，是Ir1O4具有优异CER活性的原因。Engineering the Coordination Environment of Ir Single Atoms with Surface Titanium Oxide Amorphization for Superior Chlorine Evolution Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13834.
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