随着自然水环境中富营养化的增加，蓝藻水华在世界范围内频繁爆发。蓝藻细胞可以通过代谢或破裂分泌高毒性的微囊藻毒素(MC-LR)，具有致突变和致癌作用。MC-LR分子含有多个富电子区域和不饱和碳碳双键，这些特定区域非常容易受到1O2的攻击。在可见光照射下，g-C3N4表现出极高的产生1O2的潜力。因此，以g-C3N4为模型催化剂，采用适当的改性方法来增强g-C3N4的光生载流子分离和激子效应，有助于提高1O2的产量，这对于缓解全球水污染问题具有实际意义。近日，湖南大学谭小飞和中南林业科技大学胡新将等采用简单的方法制备了具有C缺陷的Z型异质结α-Fe2O3/管状g-C3N4，其在可见光照射下能有效地产生1O2。α-Fe2O3/TDCN对微囊藻毒素(MC-LR)具有良好的光催化降解性能，在优化的条件下(pH=7)，MC-LR的去除率可达100%，并且该系统在各种背景条件下的抗干扰能力强。在不同水体实际水样中，α-Fe2O3/TDCN光催化60 min后，MC-LR的去除率大于89.6%，4次循环后催化剂中Fe元素的浸出度< 1.07 μg L−1，并且在连续运行装置中MC-LR的降解率始终保持在93.5%以上，具有较大的实际应用潜力。此外，研究人员通过理论计算总结了形态调制和缺陷工程在光催化中的作用：C缺陷和管状构象优化了能带结构，从而缩短了带隙，提高了光生载流子分离效率；同时，异质结的形成产生内置电场，促进光生载流子的有效分离并抑制电子-空穴复合。更重要的是，C空位可以显著提高O2的吸附能力，为1O2的生成提供充足的原料。捕获实验、探针实验和液相色谱-质谱分析结果表明，在MC-LR降解过程中，1O2能够攻击Adda侧链上的甲氧基和C=C双键结构，随后与光生空穴和•O2−协同相互作用以实现MC-LR的开环和脱羧步骤并进一步矿化。综上，该项工作详细阐述了α-Fe2O3/TDCN催化MC-LR降解的机理，为设计高效的催化剂以解决富营养化水环境中的污染问题提供了理论指导。Z-scheme heterojunction α-Fe2O3/Tubular g-C3N4 with C defects for photocatalytic degradation of microcystin-LR in water: generation and effect of critical species 1O2. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00121
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