目前,最先进的电催化剂仍然严重依赖于传统的贵金属基纳米粒子,其成本一直居高不下且资源稀缺。而热解型的金属、氮共掺杂的碳材料金属−氮−碳(M−N−C)成本相对低廉,催化性能优异,成为当前性能最佳的贵金属基催化剂最有希望的继承物。鉴于此,昆明理工大学胡觉教授、港科技大学邵敏华教授等在国际顶级学术期刊《Nano Energy》在线发表题为“Strategies for the regulation of specific active sites in metal−nitrogen−carbon”的综述论文。该综述对具有不同配位结构的M−N−C催化剂的电催化性能进行总结。分析了具有特定MNx配位结构的M−N−C催化剂合成方法。针对提高催化剂活性和稳定也给出了改进策略。最后,讨论了制备具有特定MNx配位结构M−N−C催化剂所面临的挑战,并对M−N−C催化剂应用于绿色可再生能源的未来发展方向提出展望。该综述将指导促进设计具有特定活性位点的高效催化剂。对具有MNx(x=1-5)特定配位结构活性位点的M−N−C催化剂进行了整理,分析了不同配位结构对催化剂性能的影响,针对于不同反应给出了适宜的活性位点结构及活性排序。同时也明确了M−N−C催化剂的主要降解机制。对含有不同金属元素的M−N−C催化剂,依据元素种类进行了分类,并探讨了常见几种制备方法的优势及不足。针对提高催化剂活性和稳定也给出了改进策略。M−N−C催化剂的活性金属中心的配位环境一直是研究的热点。影响催化剂活性位点的因素有很多。与金属配位的N原子种类,浓度和配位数不同,所产生的活性位点也会有巨大差别。总结了几种常见与金属配位的N原子种类,并对可能影响金属周围N配位数的因素进行了归纳。含有MNx活性中心的M−N−C电催化剂具有高原子利用率、结构可调节、活性位点原子分散相对较均匀等优点,极大地促进了绿色能源的发展。应用于制备含有明确MNx活性中心的合成策略也得到了发展,因此本文从结构与性能的关联性出发,总结了一系列制备高性能M−N−C电催化剂的策略,这可以对指导和设计合成结构可控的催化剂提供理论理解。尽管到目前为止已经取得了明显的成就,但仍有一些难题制约着应用发展,这仍是未来学者们要研究解决的重要方向。1. 深入了解M−N−C催化剂的催化机制,探索活性位点的结构信息。2. 在原子水平上精确合理调控合成方法,实现构建具有高密度明确活性位点的M−N−C催化剂。3. 提高M−N−C催化剂的活性位点在反应过程中的稳定性。Strategies for the regulation of specific active sites in metal−nitrogen−carbonDOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109149
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