▲第一作者：肖旭
通讯作者：谈鹏
通讯单位：中国科学技术大学
论文DOI：10.1016/j.ensm.2023.103129
近日，中国科学技术大学谈鹏教授课题组在氧气辅助锂-二氧化碳电池助力碳利用和绿色能源存储升级方面发表最新综述，相关成果以“Upgrading carbon utilization and green energy storage through oxygen-assisted lithium-carbon dioxide batteries”为题发表在国际著名期刊《Energy Storage Materials》上。该工作提供了对氧气辅助的锂-二氧化碳电池的机理理解，评估了电池环境、组件配置，以及模拟和建模方法，强调了未来氧气辅助的锂-二氧化碳电池甚至金属-二氧化碳/氧气电池的关键挑战、战略和前景。从实际应用出发，提出统一的制备/测试协议、氧气调节策略、组件/结构设计和理论创新等方向。
近五年来，二氧化碳排放量持续飙升至3.6亿吨，因此需要新一代二氧化碳负排放能源技术。图1显示了二氧化碳处理和当代能源需求。锂二氧化碳电池是一种很有前景的选择，因为它既能利用碳实现碳中和，又能产生电能，带来环境和经济效益。然而，纯二氧化碳的超低动力学和高成本使其应用备受争议。通过氧气激励，氧气辅助锂-二氧化碳电池突破了锂-二氧化碳电池的性能和工程瓶颈，使二氧化碳的工业利用成为可能，其实际工作电压更高达2.65V，稳定性更长达700次循环，比能量超过2000Wh/kg。氧气的引入会诱发更复杂的物理化学过程，因此对全面了解这一过程提出了挑战。
本文理解了氧气辅助锂-二氧化碳电池的最新机理，介绍了电池组件配置和建模方法，强调了关键挑战、战略和前景。氧气辅助的锂二氧化碳电池的研发具备巨大的潜力和市场需求。图2的时间轴简要标出了过去十年间所做的一些重要研究。电池反应机制主要包括金属锂阳极的氧化还原反应，以及多孔气体阴极中涉及二氧化碳或氧气和二氧化碳混合气的相对复杂的氧化/还原反应。主要放电产物是碳酸锂，引入合适浓度的氧气有助于匹配反应途径并改善电化学性能。不同浓度的氧气会产生多种放电产物，从而导致不同的充放电反应和行为。电池配置中仍存在一些科学问题，严重影响了电池性能，限制了其实际应用。现有报道主要集中在工作气体成分配置、阴极设计、电解质调制和锂阳极自改性等方面。由于氧气和二氧化碳的协同反应，氧气的浓度可决定电池的性能。卓越的正极和电解质策略对于实现整个电池的高能量密度和循环稳定性至关重要。锂阳极在循环过程中的稳定状态可确保电池系统的长寿命。在电池相关应用中，建模方法取决于其可解决的相对计算长度尺度。特定的建模方法能以理想的精确尺度描述反应过程，并具有各自的优越性。原子尺度密度泛函理论和宏观尺度连续介质方法这两种关键模型已在氧气辅助的锂二氧化碳电池中得到发展。它们有利于理解复杂的电化学和化学反应机理，然后预测影响电池性能的限制因素。氧气辅助二氧化碳技术已扩展到其他金属阳极系统，如钠（Na）和铝（Al）。氧气辅助的钠-二氧化碳和铝-二氧化碳电池具有快速的反应动力学和优异的电化学性能。阳极用钠和铝替代锂直接降低了电池的总体成本。还开展了先进的原位表征和成熟的经济分析。总之，氧气辅助金属-二氧化碳电池向着多元化和整体方向发展。总之，作为一种可持续的低成本储能解决方案，氧气辅助的锂二氧化碳电池的研究仍处于早期阶段。图4显示了仍值得关注的挑战。随着二氧化碳电池的迅猛发展，开发实用的可充电电池将彻底改变二氧化碳能源密集型应用领域，并扭转全球气候演变趋势。这些见解还将启发研究人员创造出可作为双碳动力储能系统的多元化和先进的氧气辅助金属二氧化碳电池，从而开创碳中和技术的未来。Upgrading carbon utilization and green energy storage through oxygen-assisted lithium-carbon dioxide batterieshttps://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829723005068#ack0001肖旭，中国科学技术大学热科学和能源工程系，博士后。2022年7月入职，主要从事锂二氧化碳电池中物质传输特性与能质转化过程研究。主持国家自然科学基金青年项目、中国博士后特助项目、安徽省自然科学基金青年项目、中国科大青年创新项目等，获中国科大墨子杰出青年一等资助等。以第一/通讯作者在PNAS、Adv. Energy Mater.、Energy Stor. Mater.、Appl. Energy等知名期刊发表论文10余篇；授权中国发明专利6项。谈鹏 教授 中国科学技术大学热科学和能源工程系执行主任、博士生导师，工作主要围绕电化学储能系统中具有共性的多场耦合能质传输与转化问题，包括多场耦合传输机理探究、理论模型构建和调控机制研究。入选了中国科学院、安徽省和国家人才计划青年项目。近年来，主持国家重点研发计划“储能与智能电网技术”重点专项青年科学家项目、国家自然科学基金青年/面上项目、安徽省自然科学基金和企业技术开发项目多项，在PNAS、Energy Environ. Sci.、Prog. Energy Combus. Sci.、Adv. Energy Mater.等知名期刊上发表学术论文140余篇，引用5800余次。授权中国发明专利12项。担任基金委、科技部评审专家和国际学术期刊e-Prime副主编、Energy Reviews编委、Advanced Powder Materials特聘编委和Energy Storage and Saving青年编委。
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