锂-二氧化碳（Li-CO2）电池被认为是一种有前景的缓解温室气体排放压力的技术，但面临着二氧化碳氧化还原动力学缓慢和能源效率低等问题。人们渴望开发高效、低成本的催化剂来促进双向活性，但这仍然是一个巨大的挑战。
基于此，清华大学周光敏教授，深圳大学杨金龙副研究员，中国科学院深圳先进技术研究所孙源淼副教授（共同通讯作者）等人以废旧锂离子电池为原料，巧妙合成了Fe2O3@CoS串联催化剂，在内置电场（BEF）作用下显著加速CO2还原和析出反应（CO2RR和CO2ER）动力学。结合理论计算和先进的表征技术，本文将Fe2O3和CoS叠加在一起，形成了一种新型串联电催化剂，其中CoS向Fe2O3的电子转移成功地形成了BEF。该BEF有效调节了CO2RR和CO2ER过程中中间体的吸附和分解，使Fe2O3@CoS具有良好的双向活性。结果表明，该串联催化剂具有显著的双向催化性能，其电压间隙极小，为0.26 V，能量效率高达92.4%。为了探究CO2RR和CO2ER的整体催化活性，本文采用四电子反应路径进行了DFT计算。计算结果表明，CO2RR和CO2ER在Fe2O3@CoS上的过电位均低于Fe2O3和CoS上的过电位，说明在串联催化剂上对两种反应的热力学进行了优化。总过电位为CO2RR和CO2ER过电位之和，Fe2O3@CoS仍然表现出最低的过电位，表明其具有出色的反应活性。总过电位呈现Fe2O3@CoS < CoS < Fe2O3的趋势，与实验观察结果完全一致。Recycled Tandem Catalysts Promising Ultra-low Overpotential Li-CO2 Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202309264.https://doi.org/10.1002/adma.202309264.
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