作为合成气转化氧化物-沸石（OX-ZEO）复合催化剂的关键组成部分，Cr掺杂ZnO三元体系可以被视为理解氧化物催化剂的模型体系。然而，由于其结构的复杂性，传统的实验和理论方法都遇到了重大挑战。

基于此，英国贝尔法斯特女王大学胡培君教授（通讯作者）等人使用机器学习加速方法，包括巨正则蒙特卡罗法和遗传算法，探索了不同的Cr和氧空位（OV）浓度的ZnO(1010)表面。然后通过DFT计算系统地研究了不同Cr和OV浓度的稳定表面对CO活化的影响。

研究表明，Cr倾向于优先出现在ZnO(1010)的表面而不是其内部区域，并且Cr掺杂结构在高Cr和OV浓度下倾向于沿[0001]方向形成矩形岛。在掺Cr的ZnO表面上，去除附着在Cr上的氧显著地增强了CO的吸附。对于同一组分，未重构表面的二配位Cr比重构表面的四配位Cr具有更强的CO吸附能。

此外，CO反应性的详细计算揭示了C-O键解离的反应能垒（E_a）与Cr和OV浓度之间的反比关系，并且观察到OV形成能与CO活化的E_a之间存在线性关系。进一步的分析表明，当相邻的OV在[1210]方向上几何排列且Cr掺杂在反应位点周围时，C-O键解离更加有利。这些发现为Cr掺杂ZnO表面的CO活化提供了更深入的见解，并为合成气转化的有效催化剂的合理设计提供了有价值的指导。

Unravelling the Impact of Metal Dopants and Oxygen Vacancies on Syngas Conversion over Oxides: A Machine Learning-Accelerated Study of CO Activation on Cr-Doped ZnO Surfaces. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c03648.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03648.