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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smo.20230010
文章简介 如今，计算化学已经成为探索化学实验中的微观过程及热力学机制的有力工具，例如：分子自组装、催化反应、有机/无机合成。随着理论方法的发展及计算机硬件性能的飞跃，针对不同时空尺度下的模拟技术均得到快速的发展。如图1所示，基于量子化学的密度泛函理论模拟(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)可以显示电子尺度上的详细信息。这些方法广泛应用于化学反应机理的研究。分子动力学模拟(MD)擅长提供微观结构以及热/动力学信息,其可在更大的时空尺度下采样，以便探索分子的结构变化、扩散、吸附及相分离等微观现象的详尽机制。动力学模拟根据模拟尺度可细分为全原子动力学模拟、粗粒度动力学模拟和介观模拟。与MD相比，基于统计力学的蒙特卡罗模拟（MC）可在更大的时空尺度上进行采样，甚至可以解决宏观尺度的动力学问题。基于宏观力学理论的有限元法（FEM）可以分析宏观尺度下的力学性能以及动力学问题。 图1.不同尺度下的模拟方法总结示意图
本文以聚合物与沸石合成为例，介绍了不同的模拟方法在有机/无机合成领域的发展与应用。并指出：无论有机还是无机合成，从反应物到产物，这一过程往往涉及原子间的电荷转移，分子内的构象转变以及分子间的扩散与聚集等多个热/动力学过程,使得单一尺度的模拟方法很难描述合成机制的全貌。因此，发展多尺度建模方法对进一步理解化学合成机制至关重要。进一步，从传统的洋葱方法到最前沿的深度学习势函数方法，本文系统介绍了多尺度建模方法的研究进展，并分析了上述方法的优势与不足。通过对以往理论工作的总结，我们可以看到，尽管多尺度建模方法取得了长足的进步，但描述化学合成实验中从反应物到产物的完整过程仍然是极具挑战的，其中反应物的浓度、溶剂作用等一系列因素使合成机制变得异常复杂。因此，需要进一步发展化学实验的多尺度甚至全尺度的建模方法，这对所有的理论计算领域的研究人员都是不小的挑战。幸运的是，随着软硬件的不断发展，理论框架的逐渐完善，我们相信构建全尺度的模拟平台是很有可能的。在不久的将来，化学家借助全尺度的模拟平台可以大幅度地提高合成效率。 以上内容以“Full-scale Modelling of Chemical Experiments”为题发表于 Smart Molecules 期刊，论文第一作者为辽宁大学物理学院讲师王俊峰，通讯作者为中国科学院大连化学物理研究所李国辉研究员。 通讯作者 个人主页链接： http://english.dicp.cas.cn/about/people/index_21148.html
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