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清洁和可再生氢气具有高能量密度和环保等的优点受到人们广泛关注。电化学水分解是生产绿色氢燃料的可持续的策略。在电解水过程中,贵金属基催化剂,如铂(Pt),由于其适当的H吸附(ΔGH*),在析氢反应(HER)中表现出巨大的前景,但贵金属的稀缺性和高价格限制了其大规模商业应用。100%原子利用率的单原子催化剂(SACs)为实现贵金属的成本效益提供了一个有效的途径。
此外,由于金属相互作用强,使单金属催化剂发生合金作用,可以改变其电子特性,优化ΔGH*。因此,通过原子分散最大限度地提高Pt原子利用效率,以及通过固定在金属基板上的单原子合金(SAAs)来提高催化活性,有可能实现高效催化电解水产氢。
基于此,济南大学周伟家和山东大学宋克鹏等采用激光烧蚀策略,合成了Pt单原子锚定钼箔作为单原子合金电极(Pt-SA/Mo-L),并将其作为高效HER催化剂。具体而言,单原子合金的成功合成主要来自于激光的局部热效应、激光的快速上升冷却速率和激光在溶液中产生的还原性H2气体。
性能测试结果显示,Pt单原子与Mo底物的强键合有利于Pt-SA/Mo-L电极的高效HER活性。在0.5 M H2SO4溶液中,该电极在10 mA cm−2电流密度下的过电位仅为31 mV,同时其在高电流密度下(~850 mA cm−2)能够连续稳定运行稳定性50小时。
此外,研究人员采用低电位阳极氧化反应(AOR)取代析氧反应(OER),以提高整体水分解性能。由于金属Mo的AOR电位比OER要低得多,(−)Pt-SA/Mo-L||Mo-AOR(+)电解槽仅需0.598 V的电压就能达到50 mA cm−2的电流密度,并且其能够在1.2 V电池电压下连续稳定运行150小时,表明该电解槽具有实际应用的潜力。
更重要的是,研究人员还利用激光烧蚀策略实现了其他贵金属(Pt、Rh、Ir和Ru)在Mo箔上的单原子分布,证明该策略的普适性。因此,该项工作为制备贵金属单原子催化剂以实现了超低电压、无膜、高通量制氢提供了新策略。
Laser synthesis of PtMo single-atom alloy electrode for ultra-low voltage hydrogen generation. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202305375
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