ChemCatChem:研究晶相对电催化氧化HMF制备FDCA活性和稳定性

  • A+

采用简单、易规模化的分步电沉积法制备了晶态(β)和无定型氢氧化镍修饰的泡沫镍(NiNS/NF)电极,并用于5-羟甲基糠醛(HMF)电催化转化制备2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。在恒电流电解条件下,β-NiNS/NF电极表现出了更高的电催化活性和结构稳定性。



1

图1 通过分步电沉积法制备β-NiNS/NF电极用于HMF选择性电氧化的示意图

5-羟甲基糠醛(HMF)作为一种来源于纤维素的重要平台化合物,具有多种官能团,通过热催化、酶催化、光催化和电催化等方式可以实现多种化学品的合成。其中,电催化转化法具有反应条件温和、环境友好和反应操控性强等优势,将其用于HMF的高效转化可以大大减轻环境和资源的负担。在HMF的转化中,一个备受关注的产物是2,5-呋喃二甲酸(FDCA),可以作为前体制备聚合物。这些来源于生物质的聚合物,在氧气阻隔性、生殖毒性等方面均优于传统的聚对苯二甲酸乙二醇酯。目前关于电催化氧化HMF制备FDCA的研究逐年增加,大多数研究集中于提高电催化电极的选择性和电流效率,很少涉及对电极稳定性的探索。

0

图2(a)两种电极恒电流电解时的转化率、选择性和产率结果,(b)β-NiNS/NF和无定型NiNS/NF在加入HMF瞬间OCP的变化,(c)β-NiNS/GC和无定型NiNS/GC在0.1 mol/L KOH溶液中的Nyquist曲线及Randles等价电路图,(d)β-NiNS/NF和无定型NiNS/NF在0.1 mol/L KOH溶液中的Tafel曲线。

为此,吉林大学林海波、林楠团队探究了晶相对电催化氧化HMF制备FDCA活性和稳定性的影响。电极过程动力学研究表明晶态电极具有更高的晶型匹配度,有效促进催化剂/基体界面电子转移,提高界面稳定性,有助于获得更高的电催化反应活性和稳定性。制备的β-NiNS/NF自支撑电极在对反应物的吸附性、本征电催化活性、界面电子转移能力和界面稳定性方面均优于无定型NiNS/NF电极。本文为设计和优化镍基电极以实现生物质到高附加值化学品的可持续转化提供了重要启示。

文信息

Industrially Promising β-Ni(OH)2 Nanosheets Self-Supported Electrode for Highly Efficient Electrooxidation of 5-Hydroxymethylfurfural

Fang-Bing Liu, Dr.-Ing. Nan Lin, Lin-Chuan Cong, Xin-Xin Li, Fu-Yu Han, De-Yuan Xin, Prof. Hai-Bo Lin


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202300765




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0