Angew. Chem. :关联多硫化物溶剂化结构和电极动力学,实现锂硫电池长循环寿命

  • A+

锂硫电池具有高达2600 Wh kg−1的理论能量密度,是最富有前景的能源储存转化器件之一。然而,锂硫电池有限的循环寿命严重阻碍了其实用化进程。放电中间产物多硫化锂在正极和负极的反应动力学决定了锂硫电池的循环性能。如果能对多硫化锂的电极动力学进行合理调控,那就可以抑制负极副反应动力学的同时不损害正极转化动力学,从而有望构筑实用化长循环的锂硫电池。


近日,清华大学张强教授和北京理工大学李博权副研究员合作,通过关联多硫化锂溶剂化结构与电极动力学的关系以平衡其正负极动力学,从而实现长循环的锂硫电池。



1

图1. 多硫化锂溶剂化结构的理论模拟结果

通过引入不同比例的氟代醚调控电解液的溶剂化能力,从而构筑了一系列多硫化锂的双层溶剂化结构并通过理论和实验进行了验证(图1)。通过对多硫化锂的正负极动力学分别进行分析,关联了不同溶剂化能力形成的溶剂化结构与多硫化锂正负极动力学之间的关系。

2

图2. 多硫化锂电极动力学与溶剂化结构的关系

强溶剂化能力电解液形成的溶剂化结构导致负极副反应动力学加快且负极迅速失效;而弱溶剂能力电解液形成的溶剂化结构导致正极转化动力学迟滞且容量迅速衰减(图2)。值得注意的是,中等溶剂化能力电解液形成的溶剂化结构能够平衡多硫化锂的正负极动力学,从而提升锂硫电池的循环性能。

3

图3. 锂硫软包电池循环性能

基于上述关系,作者通过调控电解液以优化多硫化锂溶剂化结构,在采用50 μm超薄锂负极和4.3 mg cm−2的高载硫正极组装的锂硫纽扣电池中,能够实现146圈的稳定循环。同时,实用化条件下锂硫软包电池能够实现338 Wh kg−1的能量密度和30圈的稳定循环(图3)。该工作阐明了多硫化锂溶剂化结构与电极动力学之间的关系,为长循环锂硫电池的电解液指明了发展方向。

文信息

Correlating Polysulfide Solvation Structure with Electrode Kinetics towards Long-Cycling Lithium–Sulfur Batteries

Zheng Li, Li-Peng Hou, Nan Yao, Xi-Yao Li, Zi-Xian Chen, Dr. Xiang Chen, Dr. Xue-Qiang Zhang, Dr. Bo-Quan Li, Prof. Qiang Zhang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202309968




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0