有机自旋电子学作为一个新兴的交叉学科领域，因其能够操纵有机半导体中电子的自旋自由度而获得广泛的关注。同时，有机半导体材料通常由C、H、O和N等轻质元素所组成，因此相较于无机半导体而言具有较弱的自旋轨道耦合及超精细相互作用，进而具备更长的自旋弛豫时间来保留自旋信息的传递。然而有机自旋电子学这一新兴的研究领域，还存在诸多亟待解决的科学问题，其中就包含应用于有机自旋器件的材料种类少、缺乏目的性的分子设计并需要发展新型的有机自旋活性层材料。

二维共价有机框架（2D COFs）是一类通过共价键连接的结晶多孔材料，具备有序的拓扑结构、π-共轭骨架、高比表面积、轻质元素组成和良好的环境稳定性等特点，同时在光电器件的制备方面展现出巨大的应用前景。然而，这类COFs材料通常呈现为不溶解和无法加工的粉末，限制了其薄膜器件的制备，这也导致目前还没有利用COFs制备有机自旋器件的报道，因此这类材料自旋输运性质的研究仍存在空缺。

近日，中国科学院化学研究所的于贵研究员、北京科技大学的王丽萍教授和中国科学院物理研究所的金奎娟研究员开展合作意见，以2D Py-Np COF为研究对象，采用了一种酸辅助剥离的策略获得了能够漂浮在水面上的大面积COF薄膜，并将该薄膜转移到铁磁性的La0.67Sr0.33MnO3（LSMO）电极上，首次制备了以COF材料作为活性层的有机自旋阀器件。

选取的基于亚胺键连接的Py-Np COF粉末材料具有良好的结晶性、高比表面积和轻质元素组成等优点。随后，采用质子化亚胺键的策略，通过酸辅助剥离的方法不仅能够通过旋涂工艺来制备COF薄膜，还能获得漂浮在水面上的具有良好自支撑性能的薄膜。质子化的COF薄膜经去质子化后，其化学结构和结晶性得到了明显的恢复。

将漂浮在水面上的COF薄膜转移到LSMO铁磁电极上，以COFs材料作为自旋传输层，制备了结构为LSMO/Py-Np COF/Co/Au的有机自旋阀器件，观察到出显著的负磁阻效应，在30 K时其磁阻值高达-26.5%，这表明了COFs材料在有机自旋电子学领域拥有巨大的应用潜力。

该项研究进展不仅证实了COFs作为自旋传输层材料为下一代有机自旋阀器件的制备提供了契机，而且指出了该类由轻质元素所组成的具备类石墨烯电子结构的材料或将对自旋电子学领域的发展产生重要意义。