无金属碳材料中活性位点的确定对于开发实用的电催化剂至关重要，但由于反应过程中动态结构演变过程难以捉摸，因此确定活性位点的精确构型还是一个挑战。

基于此，吉林大学姚向东教授和卧龙岗大学陈俊等人报道了通过对缺陷密度和碳上O-基团类型的可控操纵来揭示缺陷位点的性质，包括构建缺陷密度与过氧化氢（H₂O₂）法拉第效率之间的相关性。结果表明，缺陷密度最高的氧修饰缺陷石墨烯-30（O-DG-30）催化剂具有优异的H₂O₂法拉第效率（~98.38±1.6%）。

通过DFT计算，作者研究了有关活性羰基修饰五边形缺陷性质的原子见解。鉴于醌和羰基在O-DG-30上共存，作者提出了多种模型结构，主要包括在缺陷部位的锯齿形边缘和扶手椅形边缘上锚定的潜在O-基所建立的构型。

对于2e⁻ ORR，热力学平衡势对应于活火山图的顶点。在理论上，具有最大活性的催化剂应有4.22 eV的G_OOH*。C1和C2模型的ORR活性最低，说明羧基不是影响O-DG-30 ORR活性的主要因素。

D2模型活性最高，U_L和ΔG OOH*值分别为0.683 V和4.217 eV，非常接近理论理想值，B1和A1模型在火山地块上的位置与D2模型非常接近。

需注意，O基团锚定在位于锯齿形和扶手椅边交界处的六边形上，而不是碳晶格中的富集位点。羰基修饰的五边形缺陷（C5=O）可视为O-DG-30生成H₂O₂的主要活性位点，因此O-DG-30催化剂具有最高的缺陷密度，为特定的O基团修饰提供了足够的位点，从而最大化了2e^- ORR性能。

Unveiling the dynamic active site of defective carbon-based electrocatalysts for hydrogen peroxide production. Nat Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41947-7.