可再生能源与电解水制氢耦合是解决能源和环境问题的关键技术。合理设计和可控合成高稳定性、高活性和低成本的电催化析氢反应(HER)催化剂是实现可再生能源可持续转化的关键。
目前，商业Pt/C催化剂已被证明是一种性能优良的HER催化剂，但昂贵的价格、Pt原子利用率低以及反应过程中的溶解和团聚问题限制了其大规模应用。同时，商业导电炭黑的制备过程复杂，难以与Pt原子形成稳定的锚定位点。因此，开发高原子利用率、低成本、高稳定性的Pt基催化剂具有重要意义。近日，中国石油大学(华东)潘原、柳云骐和台湾长庚大学Hsiao-Chien Chen等基于自组装-热解法，合成了一种以具有丰富空位缺陷的煤沥青(CP)衍生的N，S共掺杂碳(NSC)为锚定剂的Pt单原子(SAs)和纳米团簇(NCs)耦合催化剂(Pt SAs-Pt NCs/NSC)。得益于Pt SAs-Pt NCs/NSC催化剂中的Pt-N3S1 SAs和Pt NC双活性中心，该催化剂在400 mA cm−2电流密度下的HER过电位仅为192 mV，并且其在150 mV过电位下的转换频率(TOF)为30.1 s−1，质量活性高达13716 mA mgPt−1，是相同条件下20% Pt/C催化剂的7.4倍。原位拉曼光谱和理论计算表明，Pt SAs-Pt NCs/NSC催化剂优异的HER性能是Pt SAs和Pt NCs耦合位点上的空位缺陷引起的电荷重新分布所致。具体而言，缺陷导致了电子从Pt NCs向Pt SAs上的转移，Pt SAs表面电子数的增加提高了其对H+的吸附能力，而Pt NCs对H*的脱附能力增强，从而协同提高了电催化HER活性。总的来说，该项工作提出了一种基于原子分散催化剂的缺陷诱导电子再分配效应的新型协同催化概念，这为设计高效的单原子催化剂用于促进电催化过程提供了理论指导。Defect-Induced Electron Redistribution between Pt-N3S1 Single Atomic Sites and Pt Clusters for Synergistic Electrocatalytic Hydrogen Production with Ultra-High Mass Activity. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202309474
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