电解水制氢是一种高效且清洁的电化学转化和储存策略，能够将风能或太阳能等间歇性能源转化为氢能储存起来。基于晶格氧氧化机制(LOM)的钙钛矿(ABO₃)材料，因其良好的物理化学性质和高析氧(OER)活性被广泛认为是有前途的碱性OER电催化剂。

近年来，众多研究表明高活性的钙钛矿材料会经历表面重构过程，形成一层非晶态氧化物层，并直接催化反应过程中的活性物质。因此，深入了解表面重构过程并探索其调控策略对于设计高性能电催化剂至关重要。然而，以往的研究局限于通过催化剂成分优化来调节其氧空位形成能，从而影响表面重构过程。

近日，四川大学吴家刚团队联合新加坡国立大学和新加坡A*STAR以典型的钙钛矿型催以典型的钙钛矿型催化剂LaNiO_3-δ为研究对象，通过设计一种新型的固液界面调控策略，在电解液中引入含氧酸根离子优化催化剂-电解液之间的界面组成，打破界面离子之间的平衡，促进LOM基催化剂的自发表面重构，并实现了OER性能的大幅提升。

首先，作者对LaNiO_3-δ的自发重构过程进行了探索。研究结果显示，在1 M KOH溶液自然浸泡过程中，该催化剂表面自发地形成了一层无定形结构，并伴随着电化学性能的提升。

进一步地，作者通过分子动力学计算(AIMD)揭示该自发重构过程的本质是晶格氧与界面水分子结合形成氢氧根(OH^-)离子。为了加速自发重构，作者提出通过在1 M KOH溶液中加入不同的含氧酸根(SO₄^2- CO₃^2-以及NO₃^-)对催化剂界面进行调控。电极界面处发生的特定吸附会显著影响内亥姆霍兹层(IHP)的OH^-离子的分布，从而打破界面的OH^-离子和自发重构生成的OH^-离子的释放之间的动态平衡，促进更多OH^-离子的释放。因此，含氧酸根的添加可以降低IHP层中OH^-离子的浓度，从而促进表面重建过程。

为了证明该结论，研究者开展了一系列实验（电化学测试、HRTEM、XPS等），结果显示含氧酸根在溶液中的引入能够优化催化剂与电解液之间的固液界面，有效促进LaNiO_3-δ的自发重构过程，进而提高碱性电催化剂的析氧性能。这种固液界面的调控手段将为基于LOM的钙钛矿电催化剂的表面重构过程提供新的理解。