锂硫(Li-S)电池因具有超高理论能量密度（2600Whkg^-1）、且地壳中硫储量丰富，价格低廉、环境友好等特点，被认为是最具潜力的下一代高性能储能设备之一。然而，由于硫的氧化还原反应动力学缓慢、多硫化物(LiPSs)溶解于电解液所造成的穿梭效应、以及金属锂阳极腐蚀和枝晶生长等问题严重限制了其商业开发。近年来，本课题组发现将具有“电子海绵”特性的Keggin型多金属氧酸盐(Polyoxometalate, POM)分子簇催化剂引入锂硫电池系统，可以实现S-Li₂S物种的双向催化转化。但是，在锂化过程中所形成的还原性的“杂多蓝”物质易溶解于电解液中，造成硫阴极中多酸催化剂的流失。因此，多酸分子簇应用于锂硫电池所面临的关键难点在于寻找适合的多酸结构，并同时实现其在电池系统内的有效锚定。构建超分子/多酸有机无机杂化自组装框架材料，不仅可以有效固定多酸催化剂，还可以利用超分子主客体识别作用捕获多硫化物和电解质分子，从而抑制穿梭效应并提升锂离子的传输。目前，将多酸无机分子簇(POM)和环糊精(Cyclodextrin，CD)有机超分子主体这两种不同的性质构建单元结合并实现合理自组装，制备出结构新颖的多酸-环糊精团簇-有机超分子框架晶态材料(POM-CD-COSF)仍然是一项极其艰巨的任务。

针对该挑战，扬州大学刁国旺教授、倪鲁彬教授课题组联合清华大学魏永革教授课题组设计了一种基于Krebs 型多酸 [Zn₂(WO₂)₂(SbW₉O₃₃)₂]^10-和β-CD构建单元的多金属氧酸盐-环糊精团簇有机超分子框架晶态材料{Zn₂W₂@2CD}（POM-CD-COSF），并将POM-CD-COSF框架晶态材料制备成多功能改性锂硫电池隔膜时，展现出优异的电化学性能: 高硫利用率、长循环寿命和倍率性能。

在聚丙烯(PP)隔膜表面均匀沉积{Zn₂W₂@2CD}-CNT-Super P浆料层，制备超轻改性锂硫电池隔膜(约0.3 mg cm⁻²)。这种在锂硫电池体系中首次构筑POM-CD-COSF框架的新策略充分利用框架结构中β-CD超分子单元动态地捕获LiPSs和电解质分子，提供Li⁺传输通道，对电解质具有优异的亲和力；同时借助POM团簇的双向催化作用促进了硫的氧化还原动力学，进一步抑制了LiPS的穿梭和锂枝晶生长。

结合DFT理论计算和XPS表征，进一步研究了{Zn₂W₂@2CD}框架中的吸附和催化多硫化物转化的反应活性位点。随后，通过原位X射线衍射(XRD)、原位紫外可见(UV-Vis)吸收光谱结合电化学Li2S成核实验等多种实验方法, 揭示了{Zn₂W₂@2CD}催化剂在电池反应中硫的固-液-固转变机制。

简而言之, 这项工作不仅丰富了POM-CD-COSF框架材料的种类并拓展了其应由领域，同时为开发高性能商用Li-S电池提供了新的研究思路。