Angew. Chem. :机械能驱动SnS纳米带100%选择性压电催化还原CO2为乙酸

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开发高效、经济、可持续的先进技术将二氧化碳(CO2)转化为增值产品(如乙酸),是一种集储能和抑制温室效应于一体的解决方案。但是目前已报道的催化剂难以同时实现高反应速率和高选择性。压电半导体因存在随应力变化产生极化的潜力而被广泛应用于压电催化,这项技术也引起了研究者们前所未有的研究热情。然而,压电催化技术的应用集中在细菌灭活、水修复、和分解水制氢等方面,最新报道有通过压电催化将CO2还原为C1产物,但将CO2压电催化转化为C2产物具有挑战性。



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在该工作中,苏州大学路建美教授团队首次证明了利用机械能将CO2压电催化转化为C2产物的潜力。以典型层状正交结构的硫化亚锡(SnS)为研究对象,通过简单的溶剂热法制备了定向生长的一维SnS纳米带,并首次将其作为压电催化剂用于催化还原CO2

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SnS纳米带的一维结构在压电催化应用中具有独特的优势。首先,较大的长径比可以提高应变能力,增强接收机械应力的灵敏度。其次,为电子提供了快速的定向传输通道。机械能诱导的内建电场促进了电荷分离与转移。表面极化电荷在CO2的吸附与活化中也起着至关重要的作用。

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同时,DFT理论计算表明,机械应力通过调控电子结构提高了SnS的导电性,促进电子转移。最重要的是,机械应力还通过减少活性位点的距离来增强电荷密度并触发C-C偶联,并降低速率决定步骤的反应能垒。

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最终,通过压电催化技术实现了CO2向乙酸的转化,选择性达到100%,生成速率高达2.21 mmol g−1 h−1,这是已报道的催化剂中最高的。该工作为利用机械振动能将CO2转化为高价值C2产品提供了一种高效、绿色、经济的策略,并为未来利用压电催化技术扩大能源利用范围提供了重要指导。

文信息

Vibration-driven Reduction of CO2 to Acetate with 100 % Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts

Wenrou Tian, Prof. Najun Li, Prof. Dongyun Chen, Prof. Qingfeng Xu, Prof. Hua Li, Prof. Chenglin Yan, Prof. Jianmei Lu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202306964




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