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贵金属催化剂如Pt、Pd等,因其高催化活性被广泛应用于环境净化、化工生产、新能源等领域。然而,当前制备方法常常需要高温且外加还原剂,如氢气气氛下的管式炉加热、微波加热和超声喷雾热解等高温过程,或者醇类、醛类、硼氢化物等还原剂辅助的液相制备过程,不仅能耗巨大且容易产生环境污染风险。 鉴于此,华中科技大学化学与化工学院2020级本科生沈乐等在王靖宇教授的指导下,发展了一种二氧化钛 (TiO2) 修饰的氮掺杂碳材料 (NC) 复合载体,通过绿色的光化学合成策略,实现了高效、稳定低铂催化剂的制备。首先通过对商业活性炭进行氮掺杂,不仅显著改善了碳材料本身的电催化活性和比表面积,而且有助于TiO2在NC表面的均匀沉积形成高分散的TiO2-NC复合载体,其优异的光催化性能,能够在光照条件下室温将IV价铂还原成超细的Pt纳米颗粒,从而提高铂的原子利用率。
以氧还原(ORR)和析氢(HER)电催化反应为模型,研究了Pt/TiO2-NC的结构特性与催化性能。当前广泛应用的商业Pt/C (Com. Pt/C)电催化剂存在碳载体容易被氧化、腐蚀,且与Pt纳米颗粒之间的相互作用较弱,这导致Com. Pt/C表现出的稳定性不佳、Pt利用率较低等问题,在使用过程中会出现活性降低的现象并存在很大程度的材料损耗。研究发现,这种TiO2修饰的氮掺杂碳复合载体具有优良的稳定性和耐腐蚀性,能够有效保护内部的氮掺杂碳材料免受氧化和腐蚀,而且,Pt纳米颗粒直接在TiO2表面被光电子还原形成,其直接的电子相互作用可以显著增强金属-载体相互作用,有助于提高Pt基催化剂的稳定性和催化活性。因此,制备的Pt/TiO2-NC表现出优于Com. Pt/C的氧还原(ORR)活性和析氢(HER)电催化活性,并且具有远超Com. Pt/C的催化稳定性。该研究为兼具高活性、高稳定性、低含量贵金属催化剂的制备提供了一种新的策略,在新能源燃料电池、环境净化、化工生产等领域具有广阔的应用前景。 论文信息 Photocatalytic Synthesis of Ultrafine Pt Electrocatalysts with High Stability Using TiO2 Decorated N-Doped Carbon as Composite Support Le Shen, Zemei Wang, Qi Gong, Yanrong Zhang, Jingyu Wang ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202300393

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