碳基无金属纳米材料作为铂族金属的替代品，在催化关键的能量转换反应(如氧还原反应(ORR)和析氢反应(HER))方面受到人们的高度关注。在人们的努力下，通过诱导不对称的电荷/自旋分布，在开发以石墨烯和碳纳米管(CNTs)为基础的多种碳结构作为优秀催化剂方面取得了重大进展。
相反，对其他形式的碳纳米材料关注则少得多，例如碳纳米洋葱(CNO)，它由多个富勒烯状的碳外壳以“俄罗斯套娃”的方式排列组成。它们独特的结构特征，包括纳米尺寸、各向同性均匀性和高度弯曲的表面，使得CNO成为最有吸引力和最有前途的无金属电催化剂候选者之一。近日，华中科技大学卢兴和郭昆等利用富勒烯分子作为种子耦合原位生成富含五边形的石墨片，成功构建富含缺陷的N掺杂CNO。具体而言，以C60富勒烯分子为牺牲种子，以三聚氰胺为主要原料，在较低温度(≤900 °C)和常压条件下制备出超细尺寸(≈5 nm)的CNO。在煅烧过程中，C60可以保留三聚氰胺衍生的石墨化碳氮化物在高温(≥700 °C)下完全升华。由于N的去除和随后五边形生成，严重变形的石墨碎片连同解体的C60分子合并成具有高曲率的大尺寸纳米片，最终形成N掺杂富含缺陷的CNO。实验结果和理论计算表明，得益于多种结构特征的成功集成，所制备的CNOs的ORR半波电位为0.853 VRHE，而且利用其组装的锌-空气电池(ZAB)也表现出优异的性能；同时，边缘、N掺杂和五边形结构都是导致高ORR活性的关键因素，并且在边缘五边形处掺杂的N将相邻的C原子转变成具有相对较低的O2吸附能垒的ORR活性位点，进一步提高了催化活性。综上，这项工作不仅提出了一种制备CNO的简便策略，而且还显示出CNO作为高性能碳基无金属电催化剂的巨大潜力。A Fullerene Seeded Strategy for Facile Construction of Nitrogen-Doped Carbon Nano-Onions as Robust Electrocatalysts. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302100
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