电化学CO2反应(CO2RR)被认为是减少CO2的排放或将CO2转化为高附加值的化学品来降低大气中的CO2的浓度的有希望的方法。然而，CO2RR过程涉及多电子-质子转移过程，因此CO2转化为单一产物的效率通常较低，选择性较差。因此，开发和设计高活性、高CO2化学选择性的电催化剂对CO2RR反应的实际应用具有重要意义。
基于此，浙江大学杨彬课题组采用一步熔盐辅助合成法和热活化处理相结合的方法，成功制备出N掺杂碳纳米片负载的Fe单原子催化剂(FeNC NSs-1000)，并用于高效催化CO2RR。电化学性能测试结果显示，所制备的FeNC NSs-1000催化剂具有良好的CO2RR性能，在−0.5 VRHE时的CO法拉第效率(FECO)为96%；同时，由于具有较大的比表面积和高度暴露的活性位点，FeNC NSs-1000在流动池中也具有较高的CO2RR性能，在−0.66 VRHE时的CO部分电流密度(JCO)为147.9 mA cm−2，TOF大于1×105 h−1，性能优于文献报道的其他原子分散金属催化剂。实验结果和理论计算表明，FeNC NSs-1000中活性中心为四个N原子配位的中心Fe原子，其加速了*COOH中间体的形成，导致催化剂具有较高的CO2-CO转化活性；同时，第二配位球中的吡咯N降低了限速步骤的能垒，提高了电子转移速率，进而加速了反应动力学过程。此外，研究人员利用FeNC NSs-1000作为阴极组装了可充电的Zn-CO2电池，其最大功率密度达到1.05 mW cm−2，并且该电池还具有优异的可充电耐久性，其在连续测量30小时期间没有观测到放电电压的显着变化。综上，该项工作开发的FeNC NSs-1000具有高效、灵活的特点，并且所提出的熔盐辅助策略可用于制备多种碳载金属单原子纳米片，并用于其它电催化反应。Molten-Salt-Assisted Synthesis of Single-Atom Iron Confined N-doped Carbon Nanosheets for Highly Efficient Industrial-Level CO2 Electroreduction and Zn-CO2 Batteries. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108568
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