由于其迅速的热机械响应、大变形和高做功/体积比，液晶弹性体（Liquid Crystal Elastomers, LCEs）在人工肌肉、可变形驱动器和传感器以及触觉显示器等领域有很大的应用前景，而对其3D形状的控制是实现其功能的关键。LCEs由轻度交联的主链液晶单元或侧链液晶单元组成。其受热后会经历从液晶相到各向同性状态的转换，产生较大的各向异性变形。研究者一般通过设计指向矢在空间中的排布，实现控制材料局部的变形性能，进而得到复杂的3D形状。然而，此种方法在实现上存在很多难题。比如，在制备上实现复杂的指向矢排布是非常困难的。此外，由于对指向矢的高分辨率控制只适用于某些种类的液晶单元，故并不具有普适性。因此，关于控制LCEs 3D形状的普适性方法非常值得探索。近日，UCLA金丽华教授和UMass Amherst Ryan Hayward教授联合报道了控制LCEs 3D形状的新思路：通过高空间分辨率的光还原反应，实现金纳米粒子在LCEs中的分布控制。在均匀可见光下，由于光热转化率受金纳米粒子含量的影响，使得LCEs的局部热变形受控于金纳米粒子含量的分布。 此思路通过设计各个点的局部热变形大小，而非指向矢的空间排布，实现在具有均质指向矢的LCEs的3D形状控制。同时，研究者通过有限元分析和基于高斯几何的理论模型，实现了对给定局部热变形分布的3D形状预测（正问题），以及求解预设3D形状所对应的局部热变形分布（反问题）。具体细节如下：利用光掩模实现对金纳米粒子分布的控制（图1） 将含有HAuCl3溶液的单一液晶相LCE与光交联引发剂混合，并放置在紫外光下透过光掩模进行光还原反应。由于还原所得金纳米粒子数量受控于紫外光的剂量，因此可通过设计光掩模上的灰度图案实现对金纳米粒子含量分布的控制。通过将灰度值从0%调节到100%，含金纳米粒子的LCEs可实现沿初始指向矢8%到23%的应变量变化。这使得通过合理设计光掩模灰度图案，控制LCEs局部热变形大小，进而实现预定的3D形状成为可能。图1. 光控金纳米粒子排布的原理以及含金纳米粒子LCEs的光热响应非连续热应变分布以及周期振动（图2） 研究者首先尝试了各种非连续的热应变分布，得到了丰富的3D形状。值得注意的是，当光热响应区域与非光热响应区域沿对角线划分时，LCEs正方形薄膜在斜30度光照下可实现两种不同屈曲模态间的周期振动（图2D-G）。通过有限元分析发现，这种周期振动是由于自遮挡效应造成的。图2. 多种由非连续热应变分布引起的3D形状以及周期振动正问题：连续的热应变分布对应的3D形状（图3） 作为可行性验证，研究者尝试求解了正问题，即给定连续的热应变分布，预测相应的3D形状。研究者预设了满足高斯曲线的热应变分布，并通过设计光掩模上的灰度图案制备了相应的LCE薄膜。在光照下，LCE薄膜会屈曲成类似糖果卷纸的形状。实验结果与有限元分析以及理论预测具有高度的一致性。图3. 满足高斯曲线的连续热应变分布及相应的3D形状反问题：求解给定3D形状所需的热应变分布（图4） 为实现对3D形状的设计，研究者尝试求解了反问题，即根据目标3D形状，求得所需的热应变分布。这里目标3D形状被设定为具有恒定正或负高斯曲率的形状。通过数值求解关于高斯曲率和热应变的微分方程，得到给定高斯曲率所对应的热应变分布。在实验可获得的热应变范围内，无量纲化的高斯曲率可达 ±0.8。实验、有限元分析和理论模型均验证了求得的热应变分布可以得到具有预定高斯曲率的3D形状。综上，研究者结合实验、有限元分析和几何预测，提出了在LCEs上控制3D形状的新方法，即设计局部热变形大小的分布，而非依赖指向矢的空间变化，实现对具有均质指向矢的LCE的3D形状控制。此方法制备简单，并适用于所有类型的LCEs。研究者首先探索了各种非连续和连续热应变分布，显示出此方法可以得到丰富的3D形状。同时基于高斯几何提出了一种可以指导3D形状设计的新理论。该研究为LCEs的3D形状设计提供了新的途径。该成果以“Blueprinting Photothermal Shape‐Morphing of Liquid Crystal Elastomers”为题发表在Advanced Materials上。其中，博士生Alexa Kuenstler和博士生陈禹臻为共同第一作者，Hayward教授、金丽华教授和DeSimone教授为共同通讯作者。https://doi.org/10.1002/adma.202000609
高分子科学前沿
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