太阳能驱动的光催化水分解产氢是一种生产绿色能源的有效策略。然而，到目前为止，在没有任何牺牲剂的情况下合理构建光催化析H2系统是一个至关重要但仍具有挑战性的问题。先前的光谱学研究表明，空穴转移到电子供体是实现有效H2生成的关键速率限制步骤，因此，探索具有超快空穴捕获能力的合适而有效的界面，为实现有效的H2生成提供了可能性。
基于此，中国科学技术大学姚涛、刘潇康和丁韬等通过氧浸渍方法，成功地合成了g-C3N4负载的非晶Ru-RuOx杂化结构(RRCN)，其中非晶Ru和RuOx物种在原子尺度上均匀地混合在具有多异质界面的纳米颗粒中。研究人员利用原位X射线吸收精细结构(XAFS)和X射线光电子能谱(XPS)深度剖面技术，在原子水平上精确地跟踪和识别均匀Ru-RuOx异质界面的逐渐形成。此外，时间分辨光致发光(PL)和超快瞬态吸收(TA)光谱表明，得益于丰富的界面，非晶态RuOx位点在<100 fs的超快过程中能够固有地捕获光生空穴，而非晶态Ru位点能够达到1.73 ps的有效电子转移，从而导致长的电荷分离反应状态。光催化析氢性能实验结果显示，在AM 1.5 G光辐照下，以15%的TEOA为牺牲剂，RRCN光催化剂的析氢速率为380.2 μmol h−1，比纯的C3N4(1.8 μmol h−1)高出约200倍；在无牺牲剂和助催化剂的情况下，RRCN的析氢速率也高达60.8 μmol h−1。在光催化实验的基础上，研究人员推断Ru-RuOx中的Ru组分作为H2析出的活性中心，而RuOx作为空穴捕获剂。此外，研究人员还在相同条件下进行了改性Ru纳米晶粒子的对照实验。结果表明，与晶体Ru纳米晶不同，非晶Ru纳米粒子具有独特的无序原子结构，赋予了它们高度的化学均匀性、丰富的缺陷和不饱和配位，从而获得了较好的光催化H2析出活性。综上，该项工作不仅提供了一个基于具有超快捕获空穴能力的非晶Ru-RuOx杂化结构的高效人工光合作用体系，而且为合理设计基于结构演变的非晶非均相催化剂提供了指导。In Situ Constructing Atomic Interface in Ruthenium-based Amorphous Hybrid-structure towards Solar Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37451-7
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