EurJIC:微波液相辅助协同浸渍法可控制备0.3Zn-0.15Sn/CuO催化剂用于Rochow-Müller反应

  • A+

Rochow-Müller反应是生产有机硅单体甲基氯硅烷的关键,更是整个有机硅行业的枢纽。反应需将硅粉与铜基催化剂混合均匀形成活性“触体”,再进一步与氯甲烷(CH3Cl )气体进行反应,生成有机硅工业中最理想的单体——二甲基二氯硅烷(M2)。热力学上反应过程中的优势产物并不是二甲基二氯硅烷,然而在实际生产中其选择性却可以被调控到最高,正是铜基催化剂起了决定性作用。铜基催化剂和硅粉在界面间形成CuXSi活性相,CH3Cl在该活性组分上发生相应的吸附解离,并选择性催化M2的合成。高活性和M2选择性的铜基催化剂制备,一直以来都是研究者关注的焦点。


近日,昆明理工大学马文会教授和于洁教授通过微波液相辅助协同浸渍法合成了一种由纳米片自组装而成的绣球状0.3Zn-0.15Sn/CuO催化剂, Sn、Zn与铜基催化剂之间具有很强的协同催化作用,通过将Sn、Zn元素掺杂在CuO表面来构建Si的强作用点,从而加快CuXSi活性相的形成,对Rochow-Müller反应具备优异的催化活性和M2选择性。Sn元素掺杂导致晶格畸变产生,CuO结晶度下降,表面缺陷和活性位点增多。Zn元素的掺入则会引起CuO表面电荷发生重排,导致CuO中Cu轨道周围的电子密度增强,反应诱导期阶段的催化剂表面能够产生更多游离的Cu*,有效提高CuXSi活性中心数量,增强氯甲烷在催化剂表面的吸附和解离速率。微波辅助可显著加快晶间化反应,目前将其应用于Rochow-Müller反应催化剂制备的研究还比较少,本文为制备用于Rochow-Müller反应的高效铜基催化剂提供了一种新的有效合成路径。



1
2
3

文信息

Controlled Preparation of Hydrangea-like 0.3Zn-0.15Sn/CuO Catalysts for the Rochow-Müller Reaction by Microwave-Assisted Liquid-Phase Synergistic Impregnation

Fengyu Chen, Prof. Dr. Jie Yu, Xin Ding, Shuqiu Hu, Weitian Yang, Prof. Dr. Shaoyuan Li, Prof. Dr. Wenhui Ma


European Journal of Inorganic Chemistry

DOI: 10.1002/ejic.202200742




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0