Angew. Chem. :剥离层状与非层状金属磷硫化物纳米片用于电催化二氧化碳还原

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开发高性能的用于二氧化碳还原的电催化剂将二氧化碳转换为相关化学品和燃料是实现碳中和的有效途径。具有原子级厚度的二维材料电催化剂因其高导电性、充分暴露的表面原子位点和高的比表面积成为了当下的研究热点。近年来,二维金属磷硫化物纳米片凭借独特的结构和光学、电学、磁学特性受到了越来越多的关注。尽管金属磷硫化物纳米片已被广泛研究用于电催化产氢、产氧和氮还原,但很少有用于二氧化碳电还原的相关报道。因此,制备不同种类、不同结构的金属磷硫化物纳米片并在原子尺度上阐明复杂活性位点与催化性能关系对于金属磷硫化物的研究和电催化二氧化碳还原的开发具有重要意义。


近日,德国伊尔梅瑙工业大学的Peter Schaaf教授课题组与瑞士洛桑联邦理工大学、德国马克思普朗克研究所、德国达姆施塔特工业大学、西安交通大学以及捷克布拉格化工大学的相关课题组合作,通过采用一种简单通用的湿研磨剥离方法成功制备出了超薄CoPS3、NiPS3层状纳米片和SnPS3非层状纳米片,并系统研究了材料结构对二氧化碳电还原性能的影响。



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研究表明,采用湿研磨方法制备的层状纳米片更容易产生缺陷。此外,与CoPS3、NiPS3层状纳米片中金属原子在三明治结构的中心位置不同,剥离后的SnPS3非层状纳米片的金属原子暴露在纳米片的表面,这为二氧化碳还原电催化剂的开发提供了更多的可能。

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电催化二氧化碳还原的测试显示SnPS3纳米片电催化剂的甲酸选择性达到了31.6%,而CoPS3、NiPS3表现出较好的产氢性能。DFT理论计算进一步证明金属原子位置对电催化二氧化碳还原的重要性。

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该工作对金属磷硫化物纳米片的高效制备以及电催化二氧化碳机理的探究具有重要意义,为未来高性能二维金属磷硫电催化剂的设计、开发与应用提供了重要的指导与参考。

文信息

Exfoliated 2D Layered and Nonlayered Metal Phosphorous Trichalcogenides Nanosheets as Promising Electrocatalysts for CO2 Reduction

Honglei Wang, Yunfei Jiao, Bing Wu, Dong Wang, Yueqi Hu, Fei Liang, Chen Shen, Andrea Knauer, Dan Ren, Hongguang Wang, Peter A van Aken, Hongbin Zhang, Zdenek Sofer, Michael Grätzel, and Peter Schaaf

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217253




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