化石燃料的过度使用造成了大量的二氧化碳（CO₂）排放，并引发了能源和环境危机。故而将CO₂转化为具有高附加值的化学品是循环经济的基石。环境条件下的CO₂电还原反应(CO₂ER)是促进全球碳回收利用CO₂的最有前途方法之一。众所周知，CO₂ER工艺可生产多种含碳化学品，其中，乙烯(C₂H₄)是CO₂ER的重要产品，可用于制造商品材料，例如塑料和纤维。Cu具有合适的*CO偶联强度和对*H中间体的弱吸附能力，被广泛认为是CO₂ER生产C₂H₄最有效的催化剂之一。但是Cu对CO₂活化步骤具有较高的能垒，因而将CO2转化为C₂H₄需要较大的起始电位，极大地阻碍了其在电催化CO₂ER中的广泛应用。因此，开发具有强CO₂活化能力和优异的*CO偶联能力的电催化剂迫在眉睫。

近日，浙江大学侯阳教授团队以典型的串联催化体系为研究对象，开发了一种独特的*CO转移和溢流策略，通过制造负载在吡啶N富集碳载体上的Ni单原子(Ni-SOD/NC)作为*CO供体，将*CO供给于Cu纳米颗粒(NPs)合成C₂H₄。这种Cu NPs+Ni-SOD/NC催化系统的构建有效地促进了*CO中间体的转移和溢流，提升了电合成C₂H₄动力学。

Ni-SOD/NC催化剂在120 mA cm^-2的电流密度下，实现了96.5%的最大CO法拉第效率(FE_CO)，产生的大量*CO中间体进而转移到Cu NPs表面，使得FE_C2H4在-0.72 V时达到了62.5%，并且FE_C2H4高于35%的电势窗口从-0.45 V扩大到-0.95 V。材料结构表征结果表明，Ni-SOD/NC催化剂中具有毗邻吡啶N的孤立NiN₃位点作为真正活性中心，加速*COOH中间体的形成并促进*CO脱附。原位光谱电化学结果表明*CO中间体从Ni-SOD/NC溢流到Cu NPs表面，在相对较低的电位下，显著提高了*CO中间体在Cu NPs上的覆盖率，提升了CO₂ER到C₂H₄的催化选择性，并扩大了反应电势窗口。

最后，密度泛函理论(DFT)计算揭示了加速*CO转移和溢流以促进C₂H₄电合成动力学的内在机理。结果表明：*CO中间体从NiN₃/PDN脱附并转移到Cu表面的能垒明显低于直接从NiN₃/PDN脱附到气相，证明了Ni-SOD/NC上的*CO脱附增加了Cu表面的*CO覆盖率，从而有效促进了C₂H₄的形成。因此，基于以上结果，可以推断出Ni-SOD/NC上产生的大量*CO溢流到Cu NPs表面，增强了*CO中间体在Cu表面的覆盖率，从而提高了CO₂ER转化为C₂H₄性能。

综上所述，这项工作不仅提供了对*CO中间体溢流策略的深入理解，而且为探索用于CO₂ER及其他领域的串联催化剂开辟了新途径。