膜法处理相比于萃取、吸附、蒸馏等传统的能源密集型分离技术具有节能高效、绿色环保、成本低廉等优势，符合可持续发展的要求，在水处理领域具有广阔的发展前景。近年来，新兴的超薄分离膜技术以其高效的分离性能受到了广泛的关注，如何改善稳定性、构筑无缺陷、抗污染的超薄选择层已经成为了亟待解决的难题。哈尔滨工业大学邵路教授团队开创性地提出了三元共涂覆技术，设计制备性能优异的超薄仿生三元涂层纳滤膜(~33 nm)，为先进薄层复合纳滤膜的制备和研究提供了新思路。该研究成果作为封面发表在Journal of Materials Chemistry A杂志上。邵路教授为唯一通讯作者，第一作者为博士生张艳秋。三元共涂覆包括多酚涂层(PPh)、氨基物质(AS)以及过渡金属离子(TMI)。体系中，第一过渡系金属离子可通过杂化轨道接受电子与多酚和氨基化合物之间形成较强的配位键(COB)，与此同时多酚又能够与氨基化合物发生迈克尔加成/席夫碱反应形成共价键（CB），配位键和共价键相互竞争，巧妙地实现了三元共涂覆超薄选择层的构筑。图1：三元体系中CB/COB相互竞争构筑超薄选择层的机理图如图所示，相较于单一的pDA涂覆和二元涂覆(pDA/PEI或pDA/Co2+)，三元共涂覆pDA/PEI/Co2+分离膜厚度最薄、亲水性最好，孔径小且分布宽，保证了精确的分离和良好的渗透通量，分别提升了533%、238%、93%，对于溴百里酚蓝(BTB)和刚果红(CR)在保证完全截留的同时，渗透通量分别可达到114 L m-2 h-1 bar-1和104 L m-2 h-1 bar-1，是市面上商用膜的~10倍，远远高于具有类似染料截留率的先进超快分子分离膜。图2：a）pDA、pDA/PEI、pDA/Co2+和pDA/PEI/Co2+对染料BTB的分离性能；图b）TEM图像；图c）水接触角；图d）孔径分析；图e）Zeta电位。通过对选择层孔径的调控，pDA/PEI/Co2+三元共涂覆膜表现出典型的疏松纳滤膜的分离行为，即高染料截留率和低盐截留率，为工业染料废水及其他分离盐和有机小分子的应用提供了新的指导方向；同时长达70h的长期稳定性测试和酸碱处理表明了其具有良好的稳定性和耐酸碱性；此外，膜的BSA/HA 抗污染能力强且不会造成二次污染，可推进超薄纳滤膜在工业领域应用的可持续发展。图3： a）pDA/PEI/Co2+三元共涂覆纳滤膜对不同染料的分离性能；b）长期稳定性测试以及对于c)不同盐的分离性能；d）染料/盐混合液的分离性能；e）BSA/HA抗污性能；f）酸碱处理对膜性能的影响；pDA/PEI/Co2+三元共涂覆纳滤膜经NaOH (0.05 M) 和HCl (0.05 M)处理后的SEM(g, h)和AFM(i, j)图https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/TA/C9TA12670H
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来源：高分子科学前沿
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