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甲醛是来自家具和装修材料中最严重的污染物，并且已经被世界卫生组织确定为致癌和致畸形物质。长期接触低剂量（< 0.5 ppm）甲醛可引起慢性呼吸道疾病，鼻咽癌、白血病等疾病。现代生活中人们的大部分时间都是在室内度过的，因此消除低浓度的甲醛给环境和人类健康造成的负面影响是非常必要的。 在众多的消除甲醛的方法中，催化氧化法以其在室温下可用、无需热源和光源、无二次污染等优点，得到了研究人员的广泛关注。然而，该方法多关注于高浓度甲醛的催化净化，对更接近实际情况的低浓度甲醛的催化净化研究较少。同时，针对低浓度、高通量甲醛的催化氧化也是该体系催化剂研究中的难点。想要在室温下实现低浓度高通量甲醛的催化转化，关键在于调节催化剂的孔结构和表面性质来制备高活性催化剂。 近日，广东省科学院化工研究所的王曦和陈佳志团队，以高吸水性树脂和MOF的复合材料为模板，创新采用冷冻干燥-热解的制备方法，制备得到了碱修饰的多级孔Na-CoOx/CN材料，同步实现了对介孔结构及表面羟基的调控，在室温下实现了对低浓度（1 mg/m3）高通量（240000 ml/(gcath)）甲醛的完全转化，并表现出优异的催化的稳定性。
图 1. Na-CoOx/CN 材料制备过程示意图 钴离子通过在包含聚丙烯酸钠的亲水性网络（SAP）中取代部分其中的钠离子从而固定在骨架上，再与2-甲基咪唑配体配位形成ZIF-67的晶核。ZIF-67晶核则在SAP的亲水性网络中的限域空间内生长。冷冻干燥后的样品经过热解，酸洗水洗后去除杂质就可以得到氮掺杂多孔碳限域的钠修饰CoOx材料。 图2. Na-CoOx/CN样品的TEM图像(a-d)及mapping元素分布图 (e)。 该材料的优异活性要归功于其大的比表面积，多级孔结构和表面丰富的活性羟基。原位红外表征结果表明催化剂表面的羟基基团可将甲醛氧化生成DOM，甲酸盐和碳酸盐等中间物种，并由Na+和CO32-重生，从而促进反应路径的循环。这项工作提供了一种适用于低浓度高通量催化体系催化剂的设计思路，并表现出在室内空气净化中巨大的应用前景。 论文信息 Hydroxy-Modified Hierarchical Porous Na-CoOx/CN Material for Low-Concentration High-Throughput Formaldehyde Oxidation at Room Temperature Prof. Xi Wang, Tingting Jiang, Prof. Jiazhi Chen, Prof. Junjie Zhang, Prof. Yuliang Mai ChemPlusChem
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