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氨不仅是生产化肥的原料，同时也被认为是有潜力的高密度的储氢材料。近年来，在电化学装置中进行氮还原反应获取氨气吸引了人们的注意。若通过风能、潮汐能和太阳能提供电力，这将是一条绿色的能源储存链。与之相比，传统的Haber-Bosch法需要在苛刻反应条件下进行。显然，电化学方法减轻了碳排放，有利于实现“碳中和”的目标，然而对电化学氮还原反应进行的研究停留在有效的催化剂的开发。目前催化剂存在两个主要的限制因素，一是作为原材料的氮气非常稳定，它的氮-氮键能高达945 KJ mol-1，因此很难被激活；二是在水溶液条件下，存在竞争的析氢反应(HER)，它大量占据活性位点，限制了氮还原反应的进行。有效的催化剂亟待开发，以攻克上述挑战。
孪晶作为一种最稳定的缺陷，它在活性位点上引入了悬空键，极大的增强了吸附能。同时，单原子合金作为一种成功的高效催化剂，具有催化氮还原反应的潜力。受此启发，吉林大学材料科学与工程学院蒋青教授课题组在铜的孪晶界处掺杂过渡金属单原子作为活性位点，对其氮还原反应的催化性能进行了理论计算。在本研究中，筛选了50种不同的催化剂模型，其中铼掺杂的铜(111)晶界表现出最高的氮还原催化性能。同时，它可以有效的抑制析氢反应，具有实验可行性。该催化剂的优异性能源自孪晶处特殊的电子结构，在氮气的反键轨道上转移了非平衡的活性电子，有效的激活了氮-氮键。该研究不仅设计了一种高效的氮还原反应催化剂，也为孪晶在催化领域的应用提供了深刻的见解。 论文信息 Tailoring Electronic Structure of Copper Twin Boundaries Toward Highly Efficient Nitrogen Reduction Reaction Dr. Tianyi Dai, Prof. Dr. Zhili Wang, Prof. Dr. Zi Wen, Prof. Dr. Xingyou Lang, Prof. Dr. Qing Jiang ChemSusChem
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