NTU/内大AM:CoOx/N-C-ZnO实现高效的CO2光还原

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尽管存在缓慢的载流子迁移率,但是光催化仍然是一种利用太阳能生产绿色燃料的有吸引力和有前途的技术。其中,设计和制备先进的建筑材料作为光催化剂是一种有效的方法,以提高基于半导体的光催化系统的性能。


基于此,新加坡南洋理工大学楼雄文教授和内蒙古大学谷晓俊教授(共同通讯作者)等人报道了一种CoOx纳米簇修饰金属有机框架({attr}3223{/attr})衍生的分级有序多孔氮和碳共掺杂ZnO(N-C-ZnO)结构的纳米反应器(CoOx/N-C-ZnO),用于由可见光驱动CO2转化为CO。
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通过紧密堆积的PS模板化MOF结晶,然后通过两步受控热解合成了CoOx纳米簇修饰的ZnO大孔纳米反应器(CoOx/N-C-ZnO)。EXAFS结果揭示了CoOx簇中Co中心作为活动位点的局部环境。实验研究进一步表明,CoOx簇不仅可以作为CO2转化为CO的反应开关,而且还可以起到电子陷阱的作用,有效地抑制光生电荷的复合。与N-C-ZnO相比,密度泛函理论(DFT)计算进一步阐明了CoOx/N-C-ZnO中对CO2分子具有高亲和力的CoOx纳米团簇的关键作用,其中Co位点d-带中心的上移PDOS对氧化还原能力至关重要。
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此外,由于设计的具有互连大孔通道的3D有序纳米反应器的结构优点,CoOx/N-C-ZnO催化剂在太阳光驱动下表现出增强的CO2光还原性能。该工作开发了一种设计精美的光催化剂,可实现高性能的CO2光还原,这将为构建用于各种太阳能-化学转化过程的先进催化剂提供新思路。
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Implanting CoOx Clusters on Ordered Macroporous ZnO Nanoreactors for Efficient CO2 Photoreduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202204865.
https://doi.org/10.1002/adma.202204865.




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