Angew. Chem. ：阴离子富集的Na+溶剂化结构实现高稳定钠金属负极

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发展高容量、资源丰富和使用条件广的储能技术是解决当前能源和环境危机的基础保障。近年来，高容量钠(Na)金属负极由于高{attr}3186{/attr}性而受到枝晶生长与低库伦效率的困扰，这可以通过生成稳定的富含NaF的固态电解质界面相(SEI)来克服。


在传统的碳酸酯电解液中形成的SEI不均匀且容易破碎。它在循环过程中不断的断裂和再生，导致失控的钠枝晶生长。枝晶生长引起的钠金属与电解液的不断消耗导致了低库仑效率与高安全风险。因此，高稳定的，高界面能的SEI是抑制钠枝晶生长、提高库伦效率的重要保障。


最近，湖南大学的马建民教授课题组设计了一种具有阴离子富集溶剂化结构的钠电电解液。该课题组引入了4-乙酰吡啶(4-APD)作为电解液添加剂。通过分子动力学模拟发现，4-APD添加剂能参与到钠离子的溶剂化壳层，同时诱导更多的PF6-阴离子进入钠离子溶剂化层的内层。因此，有效的促进了PF6-阴离子在钠金属负极表面的分解，从而生成高含量NaF的SEI。

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实验结果表明，采用含有质量比为百分之一4-APD的电解液在钠金属负极表面生成的SEI中NaF的含量比空白电解液中高三倍。这种富含NaF的SEI能有效抑制金属钠枝晶的生长，提高金属钠负极的可逆性。因此，对称Na||Na电池在1.0 mA cm-2的电流密度下表现出超过360个循环的优异性能。

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同时，该电解液在Na||Na3V2(PO4)2O2F全电池中也实现了高稳定性、高库伦效率(97%)、高倍率性能，经过200次循环后仍有91%的容量保持率。而空白电解液中库伦效率仅为90%，容量保持率为72%。这项工作为设计稳定高效的钠金属负极电池提供了有效的思路与策略。

论文信息

Formation of NaF-rich Solid Electrolyte Interphase on Na Anode through Additive Induced Anion-enriched Structure of Na+ Solvation

Huaping Wang, Chunlei Zhu, Jiandong Liu, Shihan Qi, Mingguang Wu, Junda Huang, Daxiong Wu, Jianmin Ma


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202208506




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