ChemSusChem:原位锚定在胺化SiO2上的非铅Cs3Bi2Br9@BiOBr量子点高效光催化甲苯氧化

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东南大学娄永兵教授和上海交通大学赵一新教授在ChemSusChem期刊发文,通过N-Bi化学键将非铅Cs3Bi2Br9@BiOBr钙钛矿量子点(QDs)锚定在胺化的二氧化硅微球(A-SiO2)表面,以将量子点彼此隔离,从而提高表面钝化效率并抑制光学衰减。此外,这种新型复合材料作为光催化剂被用于驱动甲苯的氧化,并表现出惊人的转化率和高的选择性。这项工作为功能化无机纳米材料扩展到蓝光发射的非铅钙钛矿领域开辟了新的可能。

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全无机金属卤化钙钛矿QDs以其迷人的光电特性引起了研究人员的广泛关注。然而,蓝光发射的钙钛矿QDs通常具有较低的光致发光量子产率(PLQY)。对于潜在的商业应用,最好用低毒性元素代替铅。此外,由于特定的溶剂要求和过度的氧化反应,光催化甲苯氧化性能仍然不令人满意。因此,开发高效、高选择性的新型光催化剂用于饱和碳氢键的活化具有重要意义。


有鉴于此,东南大学娄永兵教授团队与上海交通大学赵一新教授合作,首次将功能化的二氧化硅应用于发蓝光的非铅钙钛矿领域,以改善光学性能并保持良好的稳定性。通过N-Bi化学键将无铅Cs3Bi2Br9@BiOBr钙钛矿QDs锚定在A-SiO2表面,开发出了Cs3Bi2Br9@BiOBr QDs/A-SiO2复合材料。QDs彼此分离,光学衰减被抑制。因此,复合材料的蓝光发射性能显著提高,PLQY从16.62%提升到了77.26%。此外,由于在反应过程中自形成的BiOBr钝化层更有效地钝化了 Cs3Bi2Br9钙钛矿QDs的表面,良好的稳定性被保持。基于令人满意的光物理性质,低毒性和稳定性,该新型复合材料作为光催化剂被用于驱动甲苯氧化—C(sp3)-H键活化的一个模板反应,并表现出高转化率(4317 μmol g-1 h-1)和高选择性(~87%)。由于良好的催化稳定性,连续光照12 h后没有观察到明显的活性损失。这项研究揭示了将功能化无机纳米材料应用于蓝光发射的非铅钙钛矿领域中的巨大前景。

文信息

In-Situ Anchoring Pb-Free Cs3Bi2Br9@BiOBr Quantum Dots on NHx-Rich Silica with Enhanced Blue Emission and Satisfactory Stability for Photocatalytic Toluene Oxidation

Yanmei Guo, Prof. Jinxi Chen, Prof. Yixin Zhao, Prof. Yongbing Lou


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202200793




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