将CO2电化学转化为各种碳氢化合物是利用和储存可再生电力的最有效方法之一。在CO2还原产物中，C2+碳氢化合物(乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇)具有高的能量密度，经济价值高于C1同类产品。然而，C-C偶联步骤缓慢的动力学及C-C键的形成与C-H和C-O键的形成竞争使得多碳产物难以生成，阻碍了CO2转化为C2+烃在商业电解槽中的实际应用。on>
基于此，中山大学廖培钦课题组报道了一种稳定且低成本的金属-唑化物骨架催化剂，即[Cu3(μ3-OH)(μ3-trz)3(OH)2(H2O)4](Cutrz, Htrz = 1, 2, 4-三唑)，其中环状三核簇{Cu3(μ3-OH)(μ3-trz)3}2+作为电催化剂，用于将CO2高效和选择性电还原为C2+烃。将Cutrz在CO2饱和的0.1 M KHCO3电解质中进行CO2RR测试，其在-1.2 VRHE时高选择性的将CO2电还原为C2+产物(FE = 80.5(10)%)(C2H4(FE = 50.6(5)%)、正丙醇(FE = 8.0(1)%)，乙醇(FE = 19.7(3)%)和乙酸(FE = 2.2(1)%))。此外，将Cutrz在-1.2 V下进行连续电还原80小时，其电化学CO2RR性能几乎保持不变，表明其具有出色的稳定性(FE轻微的下降可能归因于催化剂从电极上的少量脱落)。机理研究结果显示，与传统双核活性位点相比，催化剂高的性能可能归因于三种*CO物质可以同时吸附在三个紧密相邻的铜离子活性位点的同一侧，从而导致更高的*CO覆盖率，可以减少C-C二聚化的能垒。这项工作可以为设计用于将CO2转化为高价值C2+烃的低成本和稳定的电催化剂提供指导。A Stable and Low-Cost Metal-Azolate Framework {attr}3220{/attr} Cyclic Tricopper Active Sites for Highly Selective CO2 Electroreduction to C2+ Products. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01681
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